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高級氧化與生物降解近場耦合水處理技術 版權信息
- ISBN：9787030695772
- 條形碼：9787030695772 ; 978-7-03-069577-2
- 裝幀：一般膠版紙
- 冊數：暫無
- 重量：暫無
- 所屬分類：>
高級氧化與生物降解近場耦合水處理技術 本書特色
本書可供市政工程、環境科學與工程等領域的工程技術人員、科研人員和管理人員參閱，也可作為高等學校相關專業師生的參考用書。
高級氧化與生物降解近場耦合水處理技術 內容簡介
工業革命以來，廢水中持久性有機物因其復雜性、穩定性、高毒性成為水污染控制的核心對象。盡管水處理方法日新月異，但是尚沒有一種方法能艷壓群芳：高級氧化技術在處理持久性污染物方面具有顯著優勢，但具有成本高、非選擇性攻擊、活性物種易淬滅失活的局限性；生物處理普適性強、抗沖擊能力好，但是對難降解污染物處理具有局限性。高級氧化-生物降解近場耦合技術（ICPB）有機結合了高級氧化與生物降解的優勢，解決了二者單獨作用的局限問題，已證明能有效降解與礦化氯酚、抗生素、染料、硝基苯、多環芳烴等多種有機物。本書介紹了不同高級氧化-生物降解近場耦合技術的概念與特征、核心組成、優勢與應用現狀，及其在載體材料、活性物種淬滅和高傳質反應器設計方面的瓶頸問題，并對其運用于實際水處理的未來發展進行了展望。本書旨在推廣ICPB新技術在難降解有機廢水處理領域的應用與發展。
高級氧化與生物降解近場耦合水處理技術 目錄
目錄
前言
第1章 高級氧化與生物降解近場耦合技術原理與構型 1
1.1 基本概念 2
1.2 基本原理 2
1.3 基本結構 4
1.3.1 多孔載體 4
1.3.2 催化劑與氧化劑 5
1.3.3 生物膜 7
1.4 反應類型 8
1.4.1 光解-生物降解反應器 9
1.4.2 光催化氧化-生物降解反應器 9
1.4.3 ICPB-陽極電解池 11
1.4.4 電芬頓-希瓦氏菌電解池 11
參考文獻 13
第2章 光催化氧化-生物降解近場耦合技術 15
2.1 催化劑類型 16
2.2 催化劑負載方法 19
2.3 光源 21
2.4 生物膜特性 23
2.4.1 生物膜微空間分布 23
2.4.2 生物群落結構演替特征 26
2.5 光催化氧化-生物降解近場耦合處理特征污染物 27
2.5.1 酚類 27
2.5.2 染料類 28
2.5.3 抗生素類 30
參考文獻 32
第3章 高級氧化與生物降解近場耦合陽極電解池 35
3.1 ICPB-陽極電解池 36
3.1.1 ICPB-陽極電解池原理 36
3.1.2 ICPB-陽極制備 37
3.1.3 ICPB-陽極電解池行為與特征 40
3.2 電芬頓-希瓦氏菌電解池 43
3.2.1 電芬頓-希瓦氏菌電解池原理 44
3.2.2 電芬頓-希瓦氏菌電解池啟動 45
3.2.3 電芬頓-希瓦氏菌電解池行為與特征 50
3.2.4 電芬頓-希瓦氏菌電解池運行穩定性 51
參考文獻 53
第4章 臭氧氧化-生物降解近場耦合技術 57
4.1 臭氧氧化-生物降解近場耦合原理 58
4.2 臭氧氧化-生物降解近場耦合反應器 59
4.3 臭氧氧化-生物降解近場耦合處理抗生素廢水 60
4.3.1 抗生素降解 60
4.3.2 臭氧劑量對體系穩定性的影響 61
4.3.3 毒性削減 65
4.4 臭氧氧化-生物降解近場耦合處理焦化尾水 66
4.4.1 焦化尾水中污染物的降解 66
4.4.2 臭氧劑量對體系穩定性的影響 70
4.4.3 毒性削減 71
參考文獻 73
第5章 共基質強化高級氧化與生物降解近場耦合反應 77
5.1 共基質強化毒性污染物降解機制 78
5.2 共基質強化抗生素的生物降解 79
5.2.1 抗生素降解 79
5.2.2 微生物活性與作用 81
5.3 共基質強化氯酚的生物降解 85
5.3.1 氯酚降解 86
5.3.2 微生物活性與作用 87
參考文獻 89
第6章 近場耦合反應動力學模型 93
6.1 光催化反應動力學模型 94
6.1.1 一級反應動力學模型 95
6.1.2 二級反應動力學模型 95
6.1.3 Langmuir-Hinshelwood反應動力學模型 96
6.2 生物降解有機物動力學 97
6.2.1 Monod方程 97
6.2.2 生物抑制模型 97
6.3 光催化氧化-生物降解近場耦合反應動力學模型構建 99
6.3.1 模型假設 99
6.3.2 模型建立與推導 100
6.3.3 模型求解 103
6.3.4 模型評價與誤差分析 107
參考文獻 107
前言
第1章 高級氧化與生物降解近場耦合技術原理與構型 1
1.1 基本概念 2
1.2 基本原理 2
1.3 基本結構 4
1.3.1 多孔載體 4
1.3.2 催化劑與氧化劑 5
1.3.3 生物膜 7
1.4 反應類型 8
1.4.1 光解-生物降解反應器 9
1.4.2 光催化氧化-生物降解反應器 9
1.4.3 ICPB-陽極電解池 11
1.4.4 電芬頓-希瓦氏菌電解池 11
參考文獻 13
第2章 光催化氧化-生物降解近場耦合技術 15
2.1 催化劑類型 16
2.2 催化劑負載方法 19
2.3 光源 21
2.4 生物膜特性 23
2.4.1 生物膜微空間分布 23
2.4.2 生物群落結構演替特征 26
2.5 光催化氧化-生物降解近場耦合處理特征污染物 27
2.5.1 酚類 27
2.5.2 染料類 28
2.5.3 抗生素類 30
參考文獻 32
第3章 高級氧化與生物降解近場耦合陽極電解池 35
3.1 ICPB-陽極電解池 36
3.1.1 ICPB-陽極電解池原理 36
3.1.2 ICPB-陽極制備 37
3.1.3 ICPB-陽極電解池行為與特征 40
3.2 電芬頓-希瓦氏菌電解池 43
3.2.1 電芬頓-希瓦氏菌電解池原理 44
3.2.2 電芬頓-希瓦氏菌電解池啟動 45
3.2.3 電芬頓-希瓦氏菌電解池行為與特征 50
3.2.4 電芬頓-希瓦氏菌電解池運行穩定性 51
參考文獻 53
第4章 臭氧氧化-生物降解近場耦合技術 57
4.1 臭氧氧化-生物降解近場耦合原理 58
4.2 臭氧氧化-生物降解近場耦合反應器 59
4.3 臭氧氧化-生物降解近場耦合處理抗生素廢水 60
4.3.1 抗生素降解 60
4.3.2 臭氧劑量對體系穩定性的影響 61
4.3.3 毒性削減 65
4.4 臭氧氧化-生物降解近場耦合處理焦化尾水 66
4.4.1 焦化尾水中污染物的降解 66
4.4.2 臭氧劑量對體系穩定性的影響 70
4.4.3 毒性削減 71
參考文獻 73
第5章 共基質強化高級氧化與生物降解近場耦合反應 77
5.1 共基質強化毒性污染物降解機制 78
5.2 共基質強化抗生素的生物降解 79
5.2.1 抗生素降解 79
5.2.2 微生物活性與作用 81
5.3 共基質強化氯酚的生物降解 85
5.3.1 氯酚降解 86
5.3.2 微生物活性與作用 87
參考文獻 89
第6章 近場耦合反應動力學模型 93
6.1 光催化反應動力學模型 94
6.1.1 一級反應動力學模型 95
6.1.2 二級反應動力學模型 95
6.1.3 Langmuir-Hinshelwood反應動力學模型 96
6.2 生物降解有機物動力學 97
6.2.1 Monod方程 97
6.2.2 生物抑制模型 97
6.3 光催化氧化-生物降解近場耦合反應動力學模型構建 99
6.3.1 模型假設 99
6.3.2 模型建立與推導 100
6.3.3 模型求解 103
6.3.4 模型評價與誤差分析 107
參考文獻 107
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高級氧化與生物降解近場耦合水處理技術 節選
第1章 高級氧化與生物降解近場耦合技術原理與構型 1.1 基本概念 高級氧化與生物降解近場耦合技術，是指利用材料的多孔結構巧妙實現高級氧化與生物降解反應在發生時間與宏觀空間上同步、在微觀區域上有效分隔的污 /廢水處理工藝。其中，高級氧化反應發生在多孔材料表面，而生物降解行為發生于材料孔隙內部。具體地，在多孔載體表面實現光催化氧化、臭氧氧化或電芬頓反應，產生羥基自由基等活性物種，攻擊難生物降解有機物生成可生物降解中間產物；在載體內部的孔隙中培養成熟的生物膜，避開了活性物種的攻擊而維持了微生物代謝活性與生物量穩定，使其能夠迅速利用并深度礦化高級氧化反應的產物，大幅削減出水毒性。 1.2 基本原理 傳統的高級氧化與生物降解耦合模式為二者在不同反應單元中分段運行。高級氧化技術用于廢水預處理，將污染物降解為毒性更低、可生物降解性更好的中間產物，微生物則在后續單元中通過生物代謝作用將這些產物進一步降解或完全礦化。 這種傳統耦合技術運行存在著顯著的弊端。首先，預處理程度依賴于進水組分的性質與濃度，后續生物處理則需要依據預處理效果調整水力停留時間等運行參數，廢水水質和水量波動會導致耦合工藝在運行效果和管理維護上存在突發性、偶然性和不確定性。比如，當進水負荷突然增加，高級氧化程度不足，使得廢水中依舊存在生物抗性物質，從而引起后續生物體系中毒甚至崩潰。其次，高級氧化一般具有反應迅速、水力停留時間短的特點，難以精準控制反應生成易生物降解產物，高級氧化預處理過度會造成不必要的浪費，高級氧化不足又將導致產物生物抑制性強和微生物失活的問題。此外，高級氧化常產生無選擇性的強氧化自由基作為活性物種，使得易生物降解類中間產物也消耗自由基，難降解有機物反而得不到更多的自由基發生氧化反應，造成了大馬拉小車的囧境。 高級氧化與生物降解近場耦合技術能解決上述傳統耦合模式的弊端。多孔載體為高級氧化反應與生物降解作用提供了獨*的空間區域，不僅為微生物生長和生物膜的形成提供支撐和保護，還使微生物瞬時利用了高級氧化反應產生的可生物降解產物，該技術的原理示意圖如圖1.1所示。以光催化氧化 -生物降解近場耦合技術為例，高級氧化與生物降解近場耦合體系的作用機理具體如下：將光催化納米材料負載于多孔材料表面，生物膜培養于載體孔隙內部，在光激發作用下半導體納米材料產生多種強氧化物種，如空穴等。強氧化自由基半衰期短，不會進入載體內部傷害生物膜，但是能夠在載體表面原位將水中難降解污染物分解生成中間產物。進一步地，這些中間產物傳質至孔隙內部被生物降解作用礦化，生成H2O和CO2。 1.3 基本結構 1.3.1多孔載體 多孔材料是高級氧化與生物降解近場耦合技術中承載生物膜和催化劑的載體，其應當滿足下列條件：①具有適宜的濕密度和親水性，能夠在廢水中懸浮，廢水中的有機物和營養組分，以及高級氧化產物能在其孔隙中高效傳質；②具有適宜的孔隙率，其骨架為催化劑提供足夠的負載面積，其孔隙體積滿足生物膜的附著空間；③具有相當的物理與化學穩定性，在工藝長期運行過程中無顯著磨損并不會被自由基氧化；④具備理想的生物兼容性，有助于微生物膜初期附著、形成與穩定。目前，已用于高級氧化與生物降解近場耦合技術的多孔材料有多孔纖維素、蜂窩陶瓷、泡沫碳和聚氨酯海綿等，如圖1.2所示。 多孔纖維素材料濕密度接近于水，為 1.04g/cm3，平均孔隙率為93%，具有生物相容性，微生物可以穩定地附著于其骨架上。 2008年，Marsolek等[1]首次提出光催化氧化-生物降解近場耦合（intimate coupling of photocatalysis and biodegradation，ICPB）的概念，其載體就選用了多孔纖維素立方體（邊長為 4mm），表面帶正電，對2，4，5-三氯苯酚具有一定的吸附能力。盡管纖維素載體具有理想的孔結構，可以保護孔隙內部微生物，但在紫外輻射與羥基自由基的攻擊下，載體會逐漸被氧化和焦化。此外，纖維素載體對光催化材料的負載能力較弱，不能長時間維持ICPB的光催化性能。 北京大學溫東輝等[2]與上海師范大學閻寧等[3]，制備了蜂窩陶瓷球作為ICPB體系的載體，其濕密度為1.03～1.05g/cm3，比表面積為0.2～0.3m2/g。與多孔纖維素材料相比，蜂窩陶瓷顯著提高了TiO2的負載量，且在紫外光照下具有較好的穩定性。但是，蜂窩陶瓷因制作復雜，并未得到廣泛應用。 目前，在ICPB體系中應用*為廣泛的載體即為聚氨酯海綿，其濕密度為1.01～1.02g/cm3，比表面積約為4.8m2/g，并且具有較高的孔隙率（85%以上），內部孔徑為50～500μm。Li等[4]使用商業聚氨酯海綿作為光催化劑和微生物的載體，聚氨酯海綿立方體邊長為3.5±0.3mm，不僅光催化負載率高且微生物附著穩定性好。Wen等[2]利用多孔陶瓷材料與聚氨酯海綿構建了 ICPB體系，發現聚氨酯海綿中生物膜的培養時間約為10d，而多孔陶瓷則需要30d。 基于ICPB理論的電解池中（詳見第3章）采用了網狀泡沫碳電極作為陽極，密度為0.08～0.80g/cm3，壓縮強度為1.0～2.0MPa。馬冬梅等[5]采用多孔泡沫碳為載體，制備了光催化氧化-生物降解近場耦合燃料電池陽極，利用泡沫碳的多孔性和導電性能，搭建了光催化微生物燃料電池（photocatalytic microbial fuel cell， PMFC），實現了醋酸鈉、4-氯酚等有機物降解的同時產生電能。 1.3.2催化劑與氧化劑 ICPB體系中的高級氧化反應，是微生物對有機物毒性削減與礦化的前提條件，其目的是將有機物轉化為可生物降解的中間產物，再為微生物代謝提供適宜的底物。應用于ICPB技術的高級氧化反應主要包括紫外光解、光催化氧化和臭氧氧化[6-9]等。 紫外光解過程中，化合物吸收光子，然后通過光照誘發能量釋放從而實現氧化反應，破壞苯酚母體結構。在紫外光的激發與生物降解的協同作用下，苯酚去除率較單一生物降解提高了28%，較單一光解提高了22%，化學需氧量（chemical oxygen demand，COD）去除率達到84%。張永明課題組對該體系開展了系統的研究工作，包括對典型生物抑制性污染物苯并三唑、吡啶、喹啉等的降解[2，8，10]。以苯并三唑為例[11]，單獨的紫外光解會導致過度氧化及中間產物如氨基酚和吩噻嗪等累積。與之相比，ICPB體系中間產物能被快速利用，減輕了對微生物的抑制，并使生物活性顯著提高。 為進一步提高能量轉化率以提高污染物的降解效果，紫外光催化氧化法被應用于ICPB技術中。紫外光催化氧化通過能量高于半導體催化劑吸收閾值的激發光源照射，使電子獲得足夠的能量發生躍遷，同時電子空穴作為氧化點位，形成了空穴和等活性物種，對難降解污染物進行攻擊與氧化。光催化氧化反應在ICPB體系中發生的前提是催化劑在多孔載體材料上的負載。Rittmann課題組采用光催化內循環流化床生物膜反應器（photocatalytic circulating bed biofilm reactor， PCBBR）[1]，以大孔纖維素作為載體，生物膜穩定生長在載體內部，TiO2光催化劑吸附在載體表面，采用石英反應器以增強紫外光的透過率。這一體系對三氯苯酚和染料的去除率分別達到88%和100%，礦化效率高達84%。 為了將太陽光作為光源，周丹丹團隊首次將可見光催化氧化技術應用于ICPB體系中，其核心原理是拓展催化劑材料的光譜響應范圍，利用可見光激發催化反應[7]。該團隊研發了新型Er-Al摻雜、Ag摻雜、N摻雜TiO2等[8，11，12]系列可見光響應催化劑，并采用自組裝方法顯著提高了負載型可見光響應催化劑的光催化性能，實現了基于可見光響應的ICPB反應，解決了紫外光作用下ICPB體系中細胞裂解、溶解性微生物代謝產物溶出和中間產物累積的問題，成功應用于酚類、氯代有機物和典型抗生素等高毒性有機廢水處理，微生物活性與群落演替趨于良性循環，顯著提高有機物的降解與礦化效率。
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