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原生高砷地下水(上)(精)/當代杰出青年科學文庫 版權信息
- ISBN:9787030628671
- 條形碼:9787030628671 ; 978-7-03-062867-1
- 裝幀:一般膠版紙
- 冊數:暫無
- 重量:暫無
- 所屬分類:>
原生高砷地下水(上)(精)/當代杰出青年科學文庫 內容簡介
本書分上、中、下三篇,主要包括三個方面的內容:原生高砷地下水形成與分布機理、高砷地下水修復技術研發(fā)與示范、高砷地下水研究方法。系統(tǒng)總結優(yōu)選尺度原生高砷地下水分布規(guī)律及內在機制,提出高砷地下水成因的新模型;詳細闡述原生高砷地下水修復與改良的主要方法與技術,豐富和完善地下水污染修復理論與技術方法體系;開展詳細的同位素地球化學與生物地球化學研究,發(fā)展水文地球化學方法體系,推動學科的創(chuàng)新發(fā)展。 本書可供水文地質、地下水科學與工程、環(huán)境科學與工程、水利工程等專業(yè)的本科生、研究生以及從業(yè)人員參考閱讀。 審圖號:GS(2019)4973號
原生高砷地下水(上)(精)/當代杰出青年科學文庫 目錄
上篇 原生高砷地下水形成與分布機理
第1章 緒論 3
1.1 高砷地下水的危害 3
1.1.1 環(huán)境中的砷 3
1.1.2 含水層中的砷 4
1.1.3 砷暴露與人體健康 5
1.1.4 高砷地下水與地砷病 12
1.1.5 地砷病的地理分布 14
1.2 全球原生高砷地下水的分布 16
1.2.1 亞洲 18
1.2.2 歐洲 21
1.2.3 北美洲 22
1.2.4 南美洲 23
1.2.5 非洲 24
1.2.6 大洋洲 24
1.3 我國原生高砷地下水的分布 25
1.3.1 北方干旱-半干旱內陸盆地 25
1.3.2 南方沖洪積平原及河流三角洲 31
1.3.3 西南地區(qū)地熱來源的砷 34
參考文獻 36
第2章 原生高砷地下水系統(tǒng)的物源與沉積環(huán)境 46
2.1 地下水中砷的來源 46
2.1.1 主要含砷礦物 46
2.1.2 巖石、沉積物和土壤中的砷 48
2.1.3 受污染的地表沉積物 51
2.1.4 全新統(tǒng)沖積含水層的高砷地下水 52
2.1.5 山西大同盆地地下水系統(tǒng)中砷的來源 55
2.2 全球高砷含水層的沉積地層學特征 62
2.3 內陸湖相環(huán)境 64
2.3.1 內陸湖 64
2.3.2 內陸湖盆環(huán)境與高砷富集的聯(lián)系 64
2.4 三角洲環(huán)境 65
2.4.1 三角洲的形成與發(fā)育 65
2.4.2 世界范圍三角洲高砷地下水分布情況 66
2.5 沖洪積平原環(huán)境 67
2.5.1 沖積相與洪積相 67
2.5.2 世界范圍沖洪積平原高砷地下水分布情況 68
2.5.3 沖洪積平原與高砷富集的關系 69
2.6 區(qū)域環(huán)境演化與高砷地下水的形成 69
2.6.1 孟加拉盆地1.8萬年來沉積環(huán)境演化與高砷地下水形成:以Manikganj地區(qū)為例 72
2.6.2 江漢盆地末次冰期以來古環(huán)境演化與高砷地下水形成 75
2.6.3 大同盆地更新世沉積環(huán)境演化與高砷地下水形成:以東興寨ZK09孔為例 77
參考文獻 79
第3章 砷遷移轉化的氧化還原過程 85
3.1 概述 85
3.2 氧化還原反應序列 85
3.3 地下水中砷的特征 92
3.4 地下水系統(tǒng)中砷的氧化還原循環(huán) 93
3.5 氧化還原過程對砷遷移的控制 95
3.5.1 盆地尺度地下水氧化還原演化過程 95
3.5.2 生物氧化還原過程對砷形態(tài)的影響 105
3.5.3 砷-鐵-硫氧化還原耦合作用 112
3.6 砷遷移轉化的氧化還原機理 123
參考文獻 125
第4章 砷的界面地球化學行為 137
4.1 地下水系統(tǒng)的界面組成和特征 137
4.2 地下水無機-有機膠體特征及富砷意義 139
4.2.1 研究區(qū)概況 140
4.2.2 地下水化學特征 141
4.2.3 地下水膠體特征 141
4.2.4 膠體對砷遷移和轉化的影響 146
4.3 砷在生物成因鐵氧化物礦物上的界面行為 148
4.3.1 厭氧鐵氧化菌的耐砷特征 149
4.3.2 厭氧鐵氧化菌的亞鐵氧化特征 153
4.3.3 厭氧鐵氧化菌的吸附砷特征和機理 155
參考文獻 167
第5章 有機質對地下水系統(tǒng)砷遷移轉化的影響 178
5.1 概述 178
5.2 溶解性有機物特征 179
5.2.1 大同盆地高砷地下水的溶解性有機物特征 180
5.2.2 江漢平原高砷地下水的溶解性有機物特征 182
5.2.3 河套盆地高砷地下水的溶解性有機物特征 186
5.3 沉積物有機物特征 193
5.3.1 高砷地下水的水化學特征 193
5.3.2 沉積物的地球化學特征 195
5.3.3 沉積物的有機質特征 196
5.3.4 沉積物有機質對砷遷移的影響 201
5.4 沉積物有機物和溶解性有機物之間的關系 203
5.4.1 河套盆地 204
5.4.2 江漢平原 212
參考文獻 219
第6章 地質微生物對砷遷移轉化的影響 229
6.1 高砷地下水系統(tǒng)中砷抗性微生物多樣性分析 229
6.1.1 不同高砷地下水系統(tǒng)中生物多樣性分析 229
6.1.2 高砷地下水系統(tǒng)中不同埋深沉積物中細菌群落結構特征 232
6.1.3 細菌群落結構多樣性與各主要形態(tài)砷之間的關系 234
6.1.4 相同高砷地下水系統(tǒng)研究區(qū)的不同位置相同埋深沉積物中細菌群落結構特征 235
6.1.5 相同埋深沉積物樣B4-4和A3中細菌群落組成比較 236
6.1.6 高砷地下水中細菌群落結構特征 237
6.1.7 高砷地下水系統(tǒng)中細菌群落結構特征 239
6.2 砷的微生物形態(tài)轉化過程 240
6.2.1 砷的微生物氧化作用 241
6.2.2 砷的微生物還原作用 242
6.2.3 砷的微生物甲基化作用 244
6.3 砷的微生物遷移 245
6.3.1 材料與方法 246
6.3.2 結果與討論 246
6.4 砷的生物富集過程 251
6.4.1 材料與方法 251
6.4.2 結果與討論 254
6.5 含水層中生物有效性砷 259
6.5.1 材料與方法 259
6.5.2 結果與討論 261
6.6 微生物在砷遷移轉化過程中的抗性機理 264
6.6.1 材料與方法 265
6.6.2 結果與討論 267
參考文獻 272
第7章 灌溉活動影響下砷的遷移富集 283
7.1 地下水流動系統(tǒng)對高砷地下水水化學特征的影響 283
7.1.1 地下水水化學特征 283
7.1.2 地下水鍶含量與鍶同位素組成特征 285
7.1.3 地下水流路徑的反向地球化學模擬 289
7.1.4 地下水流對砷富集的影響 292
7.2 氫氧同位素及Cl/Br摩爾比值對灌溉活動的指示研究 292
7.2.1 灌溉區(qū)高砷地下水水化學特征 294
7.2.2 氫氧同位素組成特征 296
7.2.3 Cl/Br摩爾比值組成特征 300
7.2.4 灌溉作用對地下水系統(tǒng)中砷遷移影響 301
7.2.5 小結 302
7.3 灌溉活動對表層土壤中砷遷移的影響 303
7.3.1 試驗區(qū)表土砷形態(tài)分布 303
7.3.2 灌溉對土壤不同形態(tài)砷垂向分布的影響 305
7.3.3 灌溉對土壤不同形態(tài)鐵垂向分布的影響 307
7.3.4 灌溉對土壤中砷遷移的影響機制 308
7.4 灌溉活動影響下礦物相變對砷遷移富集的影響 308
7.4.1 小型砷污染試驗場背景介紹 309
7.4.2 地下水水化學組成 310
7.4.3 灌溉過程中礦物相的反向地球化學模擬 315
7.5 灌溉活動影響下外源物質輸入對砷遷移釋放的影響 317
7.5.1 大同盆地灌溉活動 318
7.5.2 孟加拉國灌溉活動 328
7.5.3 對比研究及環(huán)境效應 333
參考文獻 334
第8章 潛流帶砷的遷移富集 343
8.1 潛流帶結構與組成 343
8.1.1 潛流帶結構 343
8.1.2 潛流帶物質循環(huán) 345
8.1.3 潛流帶中的砷 348
8.2 大同盆地潛流帶表征及監(jiān)測 350
8.2.1 潛流帶地層物理結構探究 350
8.2.2 潛流帶理化性質監(jiān)測 362
8.3 大同盆地潛流帶中砷的遷移轉化 364
8.3.1 監(jiān)測場背景 365
8.3.2 水位動態(tài)特征 366
8.3.3 穩(wěn)定同位素組成特征 367
8.3.4 水化學組分變化特征 370
8.3.5 砷在地下水中的遷移 374
8.4 潛流帶砷的遷移轉化模擬 377
8.4.1 潛流帶砷的水文地球化學模擬 377
8.4.2 潛流帶砷的1D反應運移模型 382
8.4.3 小結 389
參考文獻 390
第9章 地下水動態(tài)變化對砷遷移富集的影響 397
9.1 地下水動態(tài)變化的概念及類型 397
9.1.1 地下水動態(tài)變化的概念 397
9.1.2 地下水動態(tài)變化的類型及主要特征 397
9.2 地下水動態(tài)變化的影響因素 399
9.2.1 氣象(氣候)因素 399
9.2.2 水文因素 401
9.2.3 地質因素 401
9.2.4 人類活動因素 402
9.2.5 其他因素 403
9.3 地下水動態(tài)變化與地下水中砷含量的響應關系 403
9.3.1 明顯的季節(jié)性變化特征 404
9.3.2 逐年上升或逐年降低 409
9.3.3 基本不隨時間變化 412
9.4 地下水動態(tài)變化對含水層中砷遷移富集的影響 413
9.4.1 改變含水系統(tǒng)的氧化還原環(huán)境 413
9.4.2 改變地下水的pH 415
9.4.3 外源物質的輸入 415
9.4.4 地下水徑流條件改變 418
參考文獻 421
第10章 地熱流體來源砷在水環(huán)境中的遷移轉化 427
10.1 國內外地熱流體來源砷概況 427
10.2 典型地熱系統(tǒng)來源砷的分布、遷移和歸宿:云南騰沖熱海熱田 429
10.2.1 地熱區(qū)概況 429
10.2.2 地熱流體及相關天然水體中砷的分布規(guī)律 432
10.2.3 地熱流體來源砷在熱田環(huán)境中的遷移和轉化 436
10.3 典型地熱系統(tǒng)來源砷的分布、遷移和歸宿:西藏羊八井和羊易熱田 444
10.3.1 地熱區(qū)概況 444
10.3.2 地熱流體及相關天然水體中砷的分布規(guī)律 450
10.3.3 地熱流體來源砷在熱田環(huán)境中的遷移和轉化 455
參考文獻 461
原生高砷地下水(上)(精)/當代杰出青年科學文庫 節(jié)選
上篇 原生高砷地下水形成與分布機理 緒論 第1章 1.1高砷地下水的危害 砷(As)是自然界中一種有毒元素,在自然界的200多種礦物中均有發(fā)現。巖石和沉積物中的砷在生物地球化學和水文地質作用下會進入地下水中(Fendorf et al., 2010)。當地下水中的砷質量濃度超過世界衛(wèi)生組織(World Health Organization,WHO)推薦的飲用水標準10μg/L時,便可認為是高砷地下水(WHO, 2011)。人體過量攝入砷會導致一系列的健康危害,包括急性心肌梗死,慢性色素沉著過度、高度角質化、肢體壞疽、結節(jié)瘤,甚至皮膚癌、肺癌、膀胱癌和腎癌等諸多致命疾病(Sharma et al., 2014)。據統(tǒng)計,高砷地下水在全球范圍內六大洲、70余個國家均有分布,直接受暴露或危害人口超過1億(Ravenscroft et al., 2009)。其中,印度、孟加拉國、越南、柬埔寨、緬甸和中國等國家受災尤為嚴重(Guo et al., 2013; Fendorf et al., 2010)。僅就中國而言,約2000萬人口正遭受高砷地下水的威脅(Rodríguez-Lado et al., 2013)。高砷地下水問題已然成為全球性公眾健康事件,并受到研究者的廣泛關注和高度重視。 1.1.1環(huán)境中的砷 自然界中的砷廣泛分布于大氣、水、土、巖石和生物體中。目前,學界普遍認為環(huán)境中的砷主要來源于人類活動(如銅、鐵、鉛、鋅等金屬的冶煉,木材和煤炭的焚燒,化工生產,含砷礦床的開采,含砷農藥的使用,含砷廢物的不合理棄置等)或天然過程(如火山活動、地表巖石風化,地表/地下水-沉積物系統(tǒng)中的含砷礦物對砷的釋放等)。不同環(huán)境介質中砷濃度的情況如表1-1-1所示。 1.1.2 含水層中的砷 含水層沉積物中砷的質量分數通常較低,如第四系松散沉積物典型值為5~10mg/kg(Smedley and Kinniburgh, 2002);但在某些盆地或三角洲地區(qū),沉積物砷質量分數會顯著升高,例如,在我國大同盆地,高砷含水層中沉積物砷質量分數高達51.5mg/kg,平均值為22.8mg/kg(Xie et al., 2013)。根據地質演化歷程不同,含水層中固相砷的宿主礦物包括砷黃鐵礦、硫化砷礦、含砷金屬氧化物/氫氧化物、黏土礦物和有機質等(O’Day, 2006)。研究表明,大多數含水層中砷主要與鐵(Fe)氧化物/氫氧化物礦物相結合,砷可極度聚集,如赤鐵礦和水鐵礦中的砷/鐵質量比值分別可達160mg/kg和76000mg/kg(Deng et al., 2011; 謝先軍, 2008)。 根據含水層類型的不同,水中砷質量濃度往往差異顯著,從低于0.5μg/L到超過5000μg/L,天然熱水中的砷質量濃度甚至達到50mg/L以上(Smedley and Kinniburgh, 2002)。高砷地下水(As質量濃度>10μg/L)大多見于干旱-半干旱的內陸盆地和濕熱的河流三角洲,也見于沿海和內陸平原地帶(Guo et al., 2013; Nordstrom, 2002)。在內陸盆地,高砷地下水常發(fā)生于由沖積或湖積沉積物構成的第四系淺層含水層(Guo et al., 2012; Wang et al., 2009)。在這些盆地區(qū)域,低矮平坦的地貌導致區(qū)域水力梯度較低,由細砂、粉細砂和粉土等構成的含水層介質通常滲透性較弱(滲透系數K通常小于5m/d)。這些因素的綜合結果是地下水流滯緩,沖刷作用十分有限,有利于還原性地下水環(huán)境的形成,但不利于砷的物理沖洗和運移。在河流三角洲地帶,高砷地下水多賦存于構造沉降促成的第四系淺層河積或海積非承壓或半承壓含水層(Postma et al., 2010; Ahmed et al., 2004)。受海侵影響,海洋沉積物可能與河流沉積物相互交錯層疊,含水層介質主要由粉細砂、粉土和粉黏等組成,同時含有豐富的天然有機質。同樣,較低的區(qū)域水力梯度和緩滯的地下水流速有利于強還原性含水層環(huán)境的形成。 高砷地下水在局部或區(qū)域范圍內呈補丁狀、條狀或面狀分布,砷含量表現出高度的空間變異性(Smedley and Kinniburgh, 2002)。例如,在我國呼和浩特盆地,高砷地下水通常發(fā)生于富含天然有機質的沖積扇和湖積平原的過渡地帶,地下水砷質量濃度從小于10μg/L到1860μg/L,即使在近距離內砷質量濃度也會有數量級的差別(Smedley et al., 2003)。在我國河套盆地,高砷地下水呈條帶形分布于盆地沉降中心的半承壓淺層含水層,地下水砷質量濃度在1~970μg/L,沿地下水流向呈現大幅度波動(Guo et al., 2013, 2008)。在我國大同盆地,地下水砷質量濃度為2~1300μg/L,高砷地下水呈面狀分布于盆地中心低洼帶的含水層中,即使在同一深度內砷質量濃度顯著分散(Wang et al., 2009; Xie et al., 2008)。在孟加拉三角洲,砷質量濃度在30~330μg/L變化,高砷地下水呈補丁狀分布于河流中下游的半承壓或承壓含水層中,砷質量濃度分布高度不均勻(Charlet et al., 2007)。在越南紅河三角洲,砷質量濃度在5~500μg/L波動,高砷地下水主要分布于中央區(qū)域靠近紅河干流的淺層含水層中,但即使在數百米范圍內砷質量濃度也會相差兩個數量級(Postma et al., 2007)。 綜合來看,不論在內陸盆地還是在沿海河流三角洲,天然高砷地下水通常發(fā)生于堿性和還原性的地下水環(huán)境中,水化學具有一定的規(guī)律性。這些高砷地下水的pH基本在7~9波動,局部可達9以上,氧化還原電勢(redox potential,ORP,常以Eh值表示)多為負值,甚至低至-300mV,HCO- 3質量濃度普遍較高(500~2000 mg/L),而NO- 3與SO2- 4質量濃度相對偏低甚至不可檢出(Wang et al., 2014; Guo et al., 2013; Charlet and Polya, 2006)。沉積物和地下水常常富含生物易降解的天然有機質[如在大同盆地分別達1.0%(質量分數)和100mg/L(質量濃度)],為氧化還原反應提供了可用電子供體,極大地促進了含水層還原環(huán)境的形成(McArthur et al., 2004)。 1.1.3砷暴露與人體健康 在環(huán)境科學研究領域,砷是公認的環(huán)境中危害性*大的致癌物質之一。早在1968年,世界衛(wèi)生組織就在其頒布的環(huán)境污染報告中把砷排在有害污染物的首位。砷暴露主要分為急性砷暴露和慢性砷暴露。人體砷暴露的途徑主要包括呼吸吸入、食物和飲水攝入、經皮膚吸收,根據砷進入人體的多少可以引起急性或慢性砷中毒。急性砷中毒多見于消化道,主要表現為立即出現的嘔吐,食道、腹部疼痛出血及血性便等,搶救不及時可能造成死亡。慢性砷中毒癥狀和體征對于不同個體和不同地域的人是有差異的。一般在砷進入機體后,經過十幾年甚至幾十年的蓄積才發(fā)病,其對健康的危害是多方面的,砷進入人體后隨血液流動分布于全身各組織器官,可引發(fā)多器官組織和功能上的異常改變。研究表明,砷的攝入可增加心血管系統(tǒng)(高血壓、貧血、血小板減少癥等)、呼吸系統(tǒng)(慢性咳嗽、慢性支氣管炎)、胃腸系統(tǒng)、生殖系統(tǒng)、外周血管、腦血管病變、周圍神經病變、2型糖尿病及內臟腫瘤(肺癌、腎癌、膀胱癌、結腸癌)等的患病風險,其中皮膚病損是*常見的表現之一。 1.心血管系統(tǒng) 長期暴露于高砷飲用水的環(huán)境中與心血管疾病的發(fā)展息息相關(Henke, 2009; Wang et al., 2007; Navas-Acien et al., 2005)。世界范圍內因各種病因的心血管疾病導致死亡的概率很高。許多流行病學研究表明,砷暴露與心血管系統(tǒng)疾病的發(fā)展存在量變關系。頸動脈粥樣硬化和心電圖異常是長期暴露于高砷飲用水的環(huán)境引起的亞臨床失常(Wang et al., 2007)。長期砷暴露的臨床結果還包括周圍性血管疾病、缺血性心臟病和腦血管疾病。 1)周圍血管疾病 Tsai等(1999)研究了中國臺灣省西南部人群中周圍性血管疾病死亡率與飲用水中砷暴露之間的關系。在年齡調整后,周圍血管疾病的標準化死亡比在砷暴露人群中比在對照人群中顯著增加,男性標準化死亡比為3.56,女性標準化死亡比為2.3。當飲用水源變?yōu)樯楹枯^低的水源時,砷暴露的臺灣人群中周圍性血管疾病死亡率降低(Yang, 2006)。在其他國家,如墨西哥和智利,周圍性血管疾病在暴露于飲用高砷水環(huán)境中的人群中還存在增加的趨勢(NRC,1999)。 烏腳病是20世紀50年代末期中國臺灣省西南沿海地區(qū)特有的末梢血管阻塞疾病,因患者雙足發(fā)黑而得名(Tseng, 2005; Tseng et al., 2005)。該疾病的發(fā)病率每1000人中6.5~18.9人不等。烏腳病的一些早期癥狀包括四肢麻木、寒冷及間歇性跛行或外周動脈的缺失,這些癥狀可發(fā)展成潰瘍、壞疽,嚴重時將導致自發(fā)性截肢。烏腳病是由飲用原生高砷地下水或被砷污染的深自流井水引起的。這些井水中的砷質量濃度的中位值范圍為0.7~0.93mg/L。自流井水中的腐殖質對烏腳病沒有作用(Yu et al., 2002)。 2)缺血性心臟病 當對心肌的氧供應減少時導致缺血性心臟病。Chen等(1996)在對中國臺灣省西南部地方性砷中毒的幾個村莊的居民進行的生態(tài)研究調查發(fā)現,在校正其他風險因素后,如年齡和吸煙情況,隨著砷暴露的增加,缺血性心臟病的累積死亡率增加。當砷暴露100μg/L的平均收縮壓分別增加1.9mmHg、3.9mmHg和6.8mmHg(1mmHg=1.33322×102Pa),這種收縮壓的增加在砷暴露下具有統(tǒng)計學顯著性,平均舒張壓也隨著砷暴露而顯著增加,但增幅較小。 2. 內分泌系統(tǒng) 成人中2型糖尿。ǚ且葝u素依賴型糖尿。┡c長期飲用高砷水相關(Henke, 2009; Chen et al., 2007)。Lai等(1994)、Tseng等(2000)在中國臺灣省和Rahman等(
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