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中國近海二甲基硫化物的生物地球化學(xué) 版權(quán)信息
- ISBN：9787030737076
- 條形碼：9787030737076 ; 978-7-03-073707-6
- 裝幀：一般膠版紙
- 冊數(shù)：暫無
- 重量：暫無
- 所屬分類：>
中國近海二甲基硫化物的生物地球化學(xué) 內(nèi)容簡介
本專著是國家重點(diǎn)研發(fā)計劃項目“中國東部陸架海域生源活性氣體的生物地球化學(xué)過程及氣候效應(yīng)”、國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項目“中國東海和黃海中生源硫的生產(chǎn)、分布、遷移轉(zhuǎn)化與環(huán)境效應(yīng)”、重大國際合作研究項目“海洋酸化對河口近岸生態(tài)系和生源活性氣體生物地球化學(xué)過程的影響”的部分研究成果。系統(tǒng)研究了中國近海（渤海、黃海、東海、南海）海水中二甲基硫（DMS）、二甲巰基丙酸內(nèi)鹽（DMSP）和二甲亞砜（DMSO）的濃度分布、時空變化、海－氣通量以及與海區(qū)內(nèi)生態(tài)環(huán)境因子的關(guān)系，并對近海污染大氣中DMS的氧化產(chǎn)物甲磺酸（MSA）對氣溶膠中非海鹽硫酸鹽（nss-SO42-）的貢獻(xiàn)比例進(jìn)行了估算，為定量評估中國近海DMS釋放對全球海洋釋放總量的區(qū)域性貢獻(xiàn)提供了**手調(diào)查數(shù)據(jù)。在實(shí)驗(yàn)室內(nèi)研究了不同種類海洋微藻在不同生理階段及不同控制條件下對DMSP、DMS、DMSO釋放規(guī)律的影響，探討了控制二甲基硫化物生產(chǎn)的主要控制因子。通過現(xiàn)場培養(yǎng)實(shí)驗(yàn)、甲板圍隔試驗(yàn)以及廈門五緣灣中尺度圍隔試驗(yàn)，測定了不同營養(yǎng)鹽濃度和N/P比結(jié)構(gòu)、海水酸化、沙塵輸入條件下二甲基硫化物的生物生產(chǎn)與微生物消耗速率。此外，通過實(shí)驗(yàn)室模擬和現(xiàn)場調(diào)查，探討了海水中DMS光化學(xué)氧化過程與機(jī)制。通過本研究，闡明了中國近海二甲基硫化物的源-匯過程與主控因素，初步構(gòu)建了中國近海二甲基硫化物的生物地球化學(xué)循環(huán)模型。
中國近海二甲基硫化物的生物地球化學(xué) 目錄
目錄
第1章國內(nèi)外研究進(jìn)展1
1.1海洋中二甲基硫化物的來源4
1.1.1海洋中DMSP的來源4
1.1.2海洋中DMS的來源7
1.1.3海洋中DMSO的來源8
1.2海洋中二甲基硫化物的遷移轉(zhuǎn)化及歸宿9
1.2.1DMSP的生物消耗與代謝9
1.2.2DMS的生物消耗與代謝12
1.2.3DMS的光氧化和海-氣交換14
1.3海洋中二甲基硫化物的現(xiàn)場觀測特征認(rèn)識17
1.3.1海水中DMS、DMSP、DMSO的時空分布17
1.3.2海水中DMS、DMSP、DMSO的影響因素21
1.3.3全球變化對二甲基硫化物的影響23
1.4DMS的氣候與環(huán)境效應(yīng)24
1.4.1大氣中DMS的氧化遷移24
1.4.2DMS對氣候和酸雨形成的影響24
1.5國內(nèi)外研究動態(tài)分析26
參考文獻(xiàn)29
第2章二甲基硫化物的分析方法41
2.1分析方法綜述42
2.1.1分析原理42
2.1.2預(yù)處理方法43
2.2海水中DMS、DMSP與DMSO的分析方法46
2.2.1儀器與試劑46
2.2.2海水樣品的采集與保存46
2.2.3海水樣品的分析47
2.3大氣DMS及氣溶膠的分析方法49
2.3.1大氣樣品采集與保存49
2.3.2大氣DMS的分析50
2.3.3氣溶膠樣品的處理與分析51
2.4DMS生產(chǎn)與消費(fèi)速率及DMSPd降解速率的測定52
2.4.1DMS生產(chǎn)與消費(fèi)速率的測定52
2.4.2DMSPd降解速率的測定53
2.5結(jié)論54
參考文獻(xiàn)54
第3章黃渤海生源硫的分布、通量及其影響因素57
3.1黃渤海DMS和DMSP濃度的時空分布特征61
3.1.1春季黃渤海DMS和DMSP濃度的水平分布特征61
3.1.2夏季黃渤海DMS和DMSP濃度的水平分布特征66
3.1.3秋季黃渤海DMS和DMSP濃度的水平分布特征73
3.1.4冬季黃渤海DMS和DMSP濃度的水平分布特征76
3.2南黃海35°N冷水團(tuán)斷面生源硫化物濃度的垂直分布特征80
3.2.1春季35°N冷水團(tuán)斷面DMS、DMSP和DMSO濃度的分布特征80
3.2.2夏季35°N冷水團(tuán)斷面DMS、DMSP和DMSO濃度的分布特征82
3.2.3冬季35°N冷水團(tuán)斷面DMS、DMSP和DMSO濃度的分布特征86
3.3黃渤海生源硫化物的時空變化及影響因素90
3.3.1黃渤海DMS、DMSP及DMSO濃度的季節(jié)性變化90
3.3.2不同海域Chl-a、DMS、DMSP及DMSO濃度分布92
3.3.3DMS和DMSP濃度的日變化94
3.3.4黃渤海DMS、DMSP和DMSO濃度分布的主要影響因素96
3.4黃渤海DMS的生物生產(chǎn)與消費(fèi)速率及DMSPd的降解速率研究100
3.4.1黃渤海DMS的生物生產(chǎn)與消費(fèi)速率研究100
3.4.2黃渤海DMS生產(chǎn)與消費(fèi)的主要影響因素104
3.4.3黃渤海表層海水中DMSPd的降解速率108
3.5黃渤海DMS的海氣通量108
3.5.1黃渤海DMS海氣通量的季節(jié)性變化特征108
3.5.2黃渤海DMS釋放的區(qū)域性貢獻(xiàn)110
3.6結(jié)論110
參考文獻(xiàn)112
第4章中國黃東海生源硫化物的生物地球化學(xué)過程117
4.1黃東海生源硫化物的濃度分布及時空變化119
4.1.1黃東海表層海水中生源硫化物的水平分布特征119
4.1.2黃東海生源硫化物的垂直分布特征146
4.1.3黃東海沉積物間隙水中生源硫化物的分布特征155
4.1.4黃東海表層海水DMSP、DMSO的粒徑分級156
4.1.5黃東海生源硫化物的季節(jié)性變化及年際變化157
4.2黃東海生源硫化物的影響因素研究159
4.2.1生物因素對生源硫化物的影響159
4.2.2環(huán)境因素對生源硫化物的影響165
4.2.3生源硫化物的主控因素分析166
4.3黃東海表層海水中生源硫化物的遷移轉(zhuǎn)化170
4.3.1黃東海表層海水中DMSPd降解、DMS的生產(chǎn)和微生物消費(fèi)170
4.3.2黃東海表層海水中DMS的光化學(xué)氧化176
4.3.3黃東海DMS海-氣通量177
4.3.4黃東海表層海水中生源硫化物的遷移轉(zhuǎn)化模型184
4.4結(jié)論186
參考文獻(xiàn)188
第5章中國南海生源硫化物的生物地球化學(xué)195
5.1南海生源硫化物的濃度分布特征及影響因素196
5.1.1南海陸架區(qū)生源硫化物濃度分布特征及影響因素196
5.1.2南海海盆區(qū)生源硫化物濃度分布特征及影響因素211
5.1.3南海微表層中生源硫化物的分布與富集217
5.1.4南海有機(jī)硫化物的空間分布與季節(jié)性分布變化228
5.2DMS的生物地球化學(xué)循環(huán)229
5.2.1表層海水中DMS的產(chǎn)生及遷移轉(zhuǎn)化229
5.2.2微表層中DMS的產(chǎn)生及遷移轉(zhuǎn)化232
5.2.3圍隔培養(yǎng)實(shí)驗(yàn)中生源硫化物的動態(tài)變化239
5.3南海DMS海-氣通量及區(qū)域性貢獻(xiàn)250
5.3.1南海陸架區(qū)DMS海-氣通量250
5.3.2南海海盆區(qū)DMS海-氣通量251
5.3.3南海DMS釋放的區(qū)域性貢獻(xiàn)252
5.4結(jié)論253
參考文獻(xiàn)254
第6章不同營養(yǎng)鹽濃度和酸化條件下海洋微藻生產(chǎn)二甲基硫化物的實(shí)驗(yàn)研究261
6.1實(shí)驗(yàn)方法263
6.1.1微藻的培養(yǎng)263
6.1.2樣品的采集和保存264
6.2海洋微藻產(chǎn)生二甲基硫化物的實(shí)驗(yàn)室研究265
6.2.1不同微藻在不同生長階段釋放DMS/DMSP的規(guī)律265
6.2.2不同微藻在不同生長階段釋放DMSO的規(guī)律269
6.3營養(yǎng)鹽對海洋微藻產(chǎn)生二甲基硫化物的影響271
6.3.1硝酸鹽的影響271
6.3.2不同N/P的影響276
6.3.3硅酸鹽的影響285
6.4鹽度對海洋微藻產(chǎn)生二甲基硫化物的影響287
6.5鐵對海洋微藻產(chǎn)生二甲基硫化物的影響291
6.6酸度對海洋微藻產(chǎn)生二甲基硫化物的影響295
6.6.1實(shí)驗(yàn)方法296
6.6.2pCO2升高對海洋微藻生長的影響299
6.6.3pCO2升高對海洋微藻產(chǎn)生二甲基硫化物的影響301
6.6.4pCO2和溫度升高協(xié)同作用對強(qiáng)壯前溝藻的影響313
6.7結(jié)論315
參考文獻(xiàn)316
第7章環(huán)境變化對生源硫化物生產(chǎn)釋放的影響323
7.1富營養(yǎng)化及沙塵沉降對生源硫化物生產(chǎn)釋放的影響324
7.1.1富營養(yǎng)化對中國近海典型微藻生產(chǎn)釋放DMS和DMSP的影響325
7.1.2春季營養(yǎng)鹽及沙塵加富的船基圍隔培養(yǎng)347
7.1.3夏季營養(yǎng)鹽及沙塵加富的船基圍隔培養(yǎng)349
7.1.4秋季營養(yǎng)鹽及沙塵加富的船基圍隔培養(yǎng)352
7.2海洋酸化對生源硫化物生產(chǎn)釋放的影響355
7.2.1海水酸化對中國近海兩種海洋微藻生產(chǎn)二甲基硫化物的影響356
7.2.2五緣灣中尺度圍隔實(shí)驗(yàn)365
7.2.3甲板培養(yǎng)實(shí)驗(yàn)372
7.3結(jié)論383
參考文獻(xiàn)384
第8章海水中二甲基硫的光化學(xué)氧化過程與機(jī)制389
8.1研究現(xiàn)狀391
8.1.1海洋中DMS的去除過程391
8.1.2DMS光化學(xué)降解機(jī)理393
8.1.3DMS光化學(xué)反應(yīng)的影響因素393
8.1.4DMS的氧化產(chǎn)物396
8.1.5國內(nèi)研究進(jìn)展397
8.1.6研究思路397
8.2南黃海表層海水DMS光化學(xué)的實(shí)驗(yàn)室模擬398
8.2.1海水樣品的采集與處理398
8.2.2不同波段下DMS的光氧化速率399
8.2.3不同波段下CDOM的光譜吸收系數(shù)的測定401
8.2.4CDOM和DMS隨時間的變化曲線403
8.2.5α（355）與DMS濃度的關(guān)系405
8.2.6DMS光氧化成DMSO的轉(zhuǎn)化率406
8.2.7小結(jié)407
8.3東海表層海水DMS光化學(xué)的現(xiàn)場測定407
8.3.1光化學(xué)樣品的采集與測定408
8.3.2東海DMS的水平分布409
8.3.3東海DMS與Chl-a的相關(guān)性410
8.3.4東海DMS光化學(xué)氧化的現(xiàn)場測定411
8.3.5東海DMS各遷移轉(zhuǎn)化過程的周轉(zhuǎn)時間413
8.3.6小結(jié)415
8.4東海表層海水DMS光化學(xué)的實(shí)驗(yàn)室模擬416
8.4.1實(shí)驗(yàn)室模擬光化學(xué)樣品的采集與測定416
8.4.2不同波段下DMS的光氧化速率416
8.4.3不同波段下CDOM的光譜吸收系數(shù)的測定417
8.4.4DMS光氧化成DMSO的轉(zhuǎn)化率420
8.4.5小結(jié)420
8.5DMS光化學(xué)降解機(jī)制探究421
8.5.1長江口海域DMS光化學(xué)降解表觀量子產(chǎn)率（AQY）的模擬421
8.5.2西北太平洋DMS光化學(xué)降解AQY的模擬425
8.6結(jié)論428
參考文獻(xiàn)429
第9章二甲基硫在大氣中的遷移轉(zhuǎn)化及其環(huán)境和氣候效應(yīng)435
9.1DMS在大氣中的反應(yīng)和氣候效應(yīng)437
9.1.1DMS在大氣中的反應(yīng)機(jī)理437
9.1.2DMS的氧化產(chǎn)物439
9.1.3大氣中MSA的來源及影響因素439
9.1.4MSA與非海鹽硫酸鹽之間的關(guān)系440
9.1.5MSA及硫酸鹽氣溶膠的環(huán)境和氣候效應(yīng)442
9.2中國近海氣溶膠中MSA的時空分布及生源硫化物對非海鹽硫酸鹽的貢獻(xiàn)443
9.2.1黃渤海氣溶膠中MSA濃度分布及生源硫化物對非海鹽硫酸鹽的貢獻(xiàn)443
9.2.2山東半島氣溶膠中MSA濃度分布及生源硫化物對非海鹽硫酸鹽的貢獻(xiàn)455
9.2.3黃東海氣溶膠中MSA濃度分布及生源硫化物對非海鹽硫酸鹽的貢獻(xiàn)457
9.2.4南海氣溶膠中MSA濃度分布及生源硫化物對非海鹽硫酸鹽的貢獻(xiàn)465
9.2.5中國近海氣溶膠中MSA濃度的區(qū)域性變化466
9.2.6中國近海氣溶膠中MSA濃度的季節(jié)性變化468
9.2.7生源硫化物對氣溶膠中非海鹽硫酸鹽貢獻(xiàn)的區(qū)域特征470
9.2.8生源硫化物對氣溶膠中非海鹽硫酸鹽貢獻(xiàn)的季節(jié)性變化470
9.3結(jié)論471
參考文獻(xiàn)472
第1章國內(nèi)外研究進(jìn)展1
1.1海洋中二甲基硫化物的來源4
1.1.1海洋中DMSP的來源4
1.1.2海洋中DMS的來源7
1.1.3海洋中DMSO的來源8
1.2海洋中二甲基硫化物的遷移轉(zhuǎn)化及歸宿9
1.2.1DMSP的生物消耗與代謝9
1.2.2DMS的生物消耗與代謝12
1.2.3DMS的光氧化和海-氣交換14
1.3海洋中二甲基硫化物的現(xiàn)場觀測特征認(rèn)識17
1.3.1海水中DMS、DMSP、DMSO的時空分布17
1.3.2海水中DMS、DMSP、DMSO的影響因素21
1.3.3全球變化對二甲基硫化物的影響23
1.4DMS的氣候與環(huán)境效應(yīng)24
1.4.1大氣中DMS的氧化遷移24
1.4.2DMS對氣候和酸雨形成的影響24
1.5國內(nèi)外研究動態(tài)分析26
參考文獻(xiàn)29
第2章二甲基硫化物的分析方法41
2.1分析方法綜述42
2.1.1分析原理42
2.1.2預(yù)處理方法43
2.2海水中DMS、DMSP與DMSO的分析方法46
2.2.1儀器與試劑46
2.2.2海水樣品的采集與保存46
2.2.3海水樣品的分析47
2.3大氣DMS及氣溶膠的分析方法49
2.3.1大氣樣品采集與保存49
2.3.2大氣DMS的分析50
2.3.3氣溶膠樣品的處理與分析51
2.4DMS生產(chǎn)與消費(fèi)速率及DMSPd降解速率的測定52
2.4.1DMS生產(chǎn)與消費(fèi)速率的測定52
2.4.2DMSPd降解速率的測定53
2.5結(jié)論54
參考文獻(xiàn)54
第3章黃渤海生源硫的分布、通量及其影響因素57
3.1黃渤海DMS和DMSP濃度的時空分布特征61
3.1.1春季黃渤海DMS和DMSP濃度的水平分布特征61
3.1.2夏季黃渤海DMS和DMSP濃度的水平分布特征66
3.1.3秋季黃渤海DMS和DMSP濃度的水平分布特征73
3.1.4冬季黃渤海DMS和DMSP濃度的水平分布特征76
3.2南黃海35°N冷水團(tuán)斷面生源硫化物濃度的垂直分布特征80
3.2.1春季35°N冷水團(tuán)斷面DMS、DMSP和DMSO濃度的分布特征80
3.2.2夏季35°N冷水團(tuán)斷面DMS、DMSP和DMSO濃度的分布特征82
3.2.3冬季35°N冷水團(tuán)斷面DMS、DMSP和DMSO濃度的分布特征86
3.3黃渤海生源硫化物的時空變化及影響因素90
3.3.1黃渤海DMS、DMSP及DMSO濃度的季節(jié)性變化90
3.3.2不同海域Chl-a、DMS、DMSP及DMSO濃度分布92
3.3.3DMS和DMSP濃度的日變化94
3.3.4黃渤海DMS、DMSP和DMSO濃度分布的主要影響因素96
3.4黃渤海DMS的生物生產(chǎn)與消費(fèi)速率及DMSPd的降解速率研究100
3.4.1黃渤海DMS的生物生產(chǎn)與消費(fèi)速率研究100
3.4.2黃渤海DMS生產(chǎn)與消費(fèi)的主要影響因素104
3.4.3黃渤海表層海水中DMSPd的降解速率108
3.5黃渤海DMS的海氣通量108
3.5.1黃渤海DMS海氣通量的季節(jié)性變化特征108
3.5.2黃渤海DMS釋放的區(qū)域性貢獻(xiàn)110
3.6結(jié)論110
參考文獻(xiàn)112
第4章中國黃東海生源硫化物的生物地球化學(xué)過程117
4.1黃東海生源硫化物的濃度分布及時空變化119
4.1.1黃東海表層海水中生源硫化物的水平分布特征119
4.1.2黃東海生源硫化物的垂直分布特征146
4.1.3黃東海沉積物間隙水中生源硫化物的分布特征155
4.1.4黃東海表層海水DMSP、DMSO的粒徑分級156
4.1.5黃東海生源硫化物的季節(jié)性變化及年際變化157
4.2黃東海生源硫化物的影響因素研究159
4.2.1生物因素對生源硫化物的影響159
4.2.2環(huán)境因素對生源硫化物的影響165
4.2.3生源硫化物的主控因素分析166
4.3黃東海表層海水中生源硫化物的遷移轉(zhuǎn)化170
4.3.1黃東海表層海水中DMSPd降解、DMS的生產(chǎn)和微生物消費(fèi)170
4.3.2黃東海表層海水中DMS的光化學(xué)氧化176
4.3.3黃東海DMS海-氣通量177
4.3.4黃東海表層海水中生源硫化物的遷移轉(zhuǎn)化模型184
4.4結(jié)論186
參考文獻(xiàn)188
第5章中國南海生源硫化物的生物地球化學(xué)195
5.1南海生源硫化物的濃度分布特征及影響因素196
5.1.1南海陸架區(qū)生源硫化物濃度分布特征及影響因素196
5.1.2南海海盆區(qū)生源硫化物濃度分布特征及影響因素211
5.1.3南海微表層中生源硫化物的分布與富集217
5.1.4南海有機(jī)硫化物的空間分布與季節(jié)性分布變化228
5.2DMS的生物地球化學(xué)循環(huán)229
5.2.1表層海水中DMS的產(chǎn)生及遷移轉(zhuǎn)化229
5.2.2微表層中DMS的產(chǎn)生及遷移轉(zhuǎn)化232
5.2.3圍隔培養(yǎng)實(shí)驗(yàn)中生源硫化物的動態(tài)變化239
5.3南海DMS海-氣通量及區(qū)域性貢獻(xiàn)250
5.3.1南海陸架區(qū)DMS海-氣通量250
5.3.2南海海盆區(qū)DMS海-氣通量251
5.3.3南海DMS釋放的區(qū)域性貢獻(xiàn)252
5.4結(jié)論253
參考文獻(xiàn)254
第6章不同營養(yǎng)鹽濃度和酸化條件下海洋微藻生產(chǎn)二甲基硫化物的實(shí)驗(yàn)研究261
6.1實(shí)驗(yàn)方法263
6.1.1微藻的培養(yǎng)263
6.1.2樣品的采集和保存264
6.2海洋微藻產(chǎn)生二甲基硫化物的實(shí)驗(yàn)室研究265
6.2.1不同微藻在不同生長階段釋放DMS/DMSP的規(guī)律265
6.2.2不同微藻在不同生長階段釋放DMSO的規(guī)律269
6.3營養(yǎng)鹽對海洋微藻產(chǎn)生二甲基硫化物的影響271
6.3.1硝酸鹽的影響271
6.3.2不同N/P的影響276
6.3.3硅酸鹽的影響285
6.4鹽度對海洋微藻產(chǎn)生二甲基硫化物的影響287
6.5鐵對海洋微藻產(chǎn)生二甲基硫化物的影響291
6.6酸度對海洋微藻產(chǎn)生二甲基硫化物的影響295
6.6.1實(shí)驗(yàn)方法296
6.6.2pCO2升高對海洋微藻生長的影響299
6.6.3pCO2升高對海洋微藻產(chǎn)生二甲基硫化物的影響301
6.6.4pCO2和溫度升高協(xié)同作用對強(qiáng)壯前溝藻的影響313
6.7結(jié)論315
參考文獻(xiàn)316
第7章環(huán)境變化對生源硫化物生產(chǎn)釋放的影響323
7.1富營養(yǎng)化及沙塵沉降對生源硫化物生產(chǎn)釋放的影響324
7.1.1富營養(yǎng)化對中國近海典型微藻生產(chǎn)釋放DMS和DMSP的影響325
7.1.2春季營養(yǎng)鹽及沙塵加富的船基圍隔培養(yǎng)347
7.1.3夏季營養(yǎng)鹽及沙塵加富的船基圍隔培養(yǎng)349
7.1.4秋季營養(yǎng)鹽及沙塵加富的船基圍隔培養(yǎng)352
7.2海洋酸化對生源硫化物生產(chǎn)釋放的影響355
7.2.1海水酸化對中國近海兩種海洋微藻生產(chǎn)二甲基硫化物的影響356
7.2.2五緣灣中尺度圍隔實(shí)驗(yàn)365
7.2.3甲板培養(yǎng)實(shí)驗(yàn)372
7.3結(jié)論383
參考文獻(xiàn)384
第8章海水中二甲基硫的光化學(xué)氧化過程與機(jī)制389
8.1研究現(xiàn)狀391
8.1.1海洋中DMS的去除過程391
8.1.2DMS光化學(xué)降解機(jī)理393
8.1.3DMS光化學(xué)反應(yīng)的影響因素393
8.1.4DMS的氧化產(chǎn)物396
8.1.5國內(nèi)研究進(jìn)展397
8.1.6研究思路397
8.2南黃海表層海水DMS光化學(xué)的實(shí)驗(yàn)室模擬398
8.2.1海水樣品的采集與處理398
8.2.2不同波段下DMS的光氧化速率399
8.2.3不同波段下CDOM的光譜吸收系數(shù)的測定401
8.2.4CDOM和DMS隨時間的變化曲線403
8.2.5α（355）與DMS濃度的關(guān)系405
8.2.6DMS光氧化成DMSO的轉(zhuǎn)化率406
8.2.7小結(jié)407
8.3東海表層海水DMS光化學(xué)的現(xiàn)場測定407
8.3.1光化學(xué)樣品的采集與測定408
8.3.2東海DMS的水平分布409
8.3.3東海DMS與Chl-a的相關(guān)性410
8.3.4東海DMS光化學(xué)氧化的現(xiàn)場測定411
8.3.5東海DMS各遷移轉(zhuǎn)化過程的周轉(zhuǎn)時間413
8.3.6小結(jié)415
8.4東海表層海水DMS光化學(xué)的實(shí)驗(yàn)室模擬416
8.4.1實(shí)驗(yàn)室模擬光化學(xué)樣品的采集與測定416
8.4.2不同波段下DMS的光氧化速率416
8.4.3不同波段下CDOM的光譜吸收系數(shù)的測定417
8.4.4DMS光氧化成DMSO的轉(zhuǎn)化率420
8.4.5小結(jié)420
8.5DMS光化學(xué)降解機(jī)制探究421
8.5.1長江口海域DMS光化學(xué)降解表觀量子產(chǎn)率（AQY）的模擬421
8.5.2西北太平洋DMS光化學(xué)降解AQY的模擬425
8.6結(jié)論428
參考文獻(xiàn)429
第9章二甲基硫在大氣中的遷移轉(zhuǎn)化及其環(huán)境和氣候效應(yīng)435
9.1DMS在大氣中的反應(yīng)和氣候效應(yīng)437
9.1.1DMS在大氣中的反應(yīng)機(jī)理437
9.1.2DMS的氧化產(chǎn)物439
9.1.3大氣中MSA的來源及影響因素439
9.1.4MSA與非海鹽硫酸鹽之間的關(guān)系440
9.1.5MSA及硫酸鹽氣溶膠的環(huán)境和氣候效應(yīng)442
9.2中國近海氣溶膠中MSA的時空分布及生源硫化物對非海鹽硫酸鹽的貢獻(xiàn)443
9.2.1黃渤海氣溶膠中MSA濃度分布及生源硫化物對非海鹽硫酸鹽的貢獻(xiàn)443
9.2.2山東半島氣溶膠中MSA濃度分布及生源硫化物對非海鹽硫酸鹽的貢獻(xiàn)455
9.2.3黃東海氣溶膠中MSA濃度分布及生源硫化物對非海鹽硫酸鹽的貢獻(xiàn)457
9.2.4南海氣溶膠中MSA濃度分布及生源硫化物對非海鹽硫酸鹽的貢獻(xiàn)465
9.2.5中國近海氣溶膠中MSA濃度的區(qū)域性變化466
9.2.6中國近海氣溶膠中MSA濃度的季節(jié)性變化468
9.2.7生源硫化物對氣溶膠中非海鹽硫酸鹽貢獻(xiàn)的區(qū)域特征470
9.2.8生源硫化物對氣溶膠中非海鹽硫酸鹽貢獻(xiàn)的季節(jié)性變化470
9.3結(jié)論471
參考文獻(xiàn)472
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中國近海二甲基硫化物的生物地球化學(xué) 節(jié)選
第1章 國內(nèi)外研究進(jìn)展 硫循環(huán)是除碳循環(huán)、氮循環(huán)以外的第三大物質(zhì)循環(huán)。硫的氧化狀態(tài)跨度很大：從-2價態(tài)的硫化物到+6價態(tài)的硫酸鹽。硫化物和硫酸鹽都是常見的化合物，硫也以單質(zhì)狀態(tài)在自然界存在。硫是生物體必需的元素，多種氨基酸、蛋白質(zhì)中常含有硫元素，脫氧核糖核酸（DNA）中也發(fā)現(xiàn)了起修飾作用的硫的存在（Zhou et al.，2005；Liang et al.，2007）。硫循環(huán)包括硫在海洋圈、生物圈、巖石圈、海底沉積物圈及大氣圈中的循環(huán)，其中海洋硫循環(huán)是*重要的研究內(nèi)容。硫循環(huán)每年通過陸地和海洋向大氣輸送大量含硫物質(zhì)（圖1-1），簡單來說，全球硫循環(huán)主要由兩個過程組成：①陸地及海洋中的生物將無機(jī)硫同化為有機(jī)硫，進(jìn)而形成一系列還原性、揮發(fā)性的含硫小分子并釋放到大氣；②大氣中還原性以及人為排放的含硫化合物被氧化為硫酸鹽、亞硫酸鹽等產(chǎn)物，并通過干濕沉降等作用重新回到陸地及海洋。 圖1-1 全球硫循環(huán)與其中關(guān)鍵過程的通量（單位：Tg S）示意圖（Brimblecombe，2013） 硫化氫（H2S）曾被認(rèn)為是全球硫循環(huán)連接海洋和大氣的主要物質(zhì)。直到Lovelock等（1972）首次提出全球硫循環(huán)中由海洋到大氣和陸地的過程主要是以二甲基硫（dimethylsul.de，DMS）的形式進(jìn)行輸送的，DMS承擔(dān)了每年從海洋向大氣輸送數(shù)億噸硫的職責(zé)。自此，DMS才逐漸作為研究的熱點(diǎn)進(jìn)入人們的視線。DMS是全球硫循環(huán)過程中非常重要的一環(huán)，據(jù)估計，全球每年約有15 ～33 Tg S以DMS的形式由海洋釋放到大氣中（Brimblecombe，2013；Lana et al.，2011 ），其占大氣DMS來源的90%以上（Kettle and Andreae，2000），約占全球每年硫釋放總量的15%和天然硫排放總量的60%（Kettle et al.，1999）。 DMS不僅與其在硫循環(huán)中的關(guān)鍵作用有關(guān)，在全球氣候方面也發(fā)揮著重要作用，因?yàn)樗赡茏鳛橐环N“反溫室氣體”，具有與氣候變化之間的負(fù)反饋調(diào)節(jié)能力（Quinn et al.，2017；Charlson et al.，1987）。表層海水中DMS的濃度直接決定海水向大氣釋放的DMS通量（Liss and Merlivat，1986），從而直接或間接地影響全球氣候調(diào)節(jié)。而海水中DMS的濃度，是與其來源和去除途徑相關(guān)聯(lián)的多個過程共同作用的結(jié)果（Simó et al.，2002）。這些過程共同組成上層海水中的硫的生物地球化學(xué)循環(huán)（圖1-2）。參與海水中硫循環(huán)的關(guān)鍵物質(zhì)除DMS外，還有其前體物質(zhì)二甲基巰基丙酸內(nèi)鹽（dimethylsulfoniopropionate，DMSP）、其氧化產(chǎn)物二甲基亞砜（dimethylsulfoxide，DMSO），以及DMSP的降解產(chǎn)物甲硫醇（methanethiol，MeSH）等。這些二甲基硫化物在海水中的循環(huán)過程也同樣對DMS的生物地球化學(xué)循環(huán)過程產(chǎn)生影響。近年來，在對海洋硫循環(huán)的研究過程中仍有新物質(zhì)、新過程不斷被發(fā)現(xiàn)，這為海洋二甲基硫化物的生物地球化學(xué)循環(huán)過程開辟了新的途徑（Thume et al.，2018）。 圖1-2 上層海水中的硫的生物地球化學(xué)循環(huán)示意圖（Kiene et al.，2000） 隨著人類文明的不斷進(jìn)步和工業(yè)的發(fā)展，大量化石燃料的燃燒已經(jīng)影響了全球硫循環(huán)中陸地向大氣輸送的環(huán)節(jié)，并導(dǎo)致酸雨問題的產(chǎn)生。而海水富營養(yǎng)化、全球變暖導(dǎo)致的海水溫度上升、海洋酸化等海洋環(huán)境問題也在影響著海洋中的硫循環(huán)過程。在時間和空間的尺度上廣泛地掌握生源含硫化合物的濃度分布與關(guān)鍵過程，對評價二甲基硫化物的氣候調(diào)節(jié)的作用，以及了解人類活動在這一過程中的影響情況具有重要意義。 1.1 海洋中二甲基硫化物的來源 1.1.1 海洋中DMSP的來源 DMSP是在海洋真光層中廣泛存在的含硫有機(jī)化合物，DMSP是DMS的一種前體物質(zhì)，主要來源于浮游植物生產(chǎn)。許多微型和大型的藻類細(xì)胞中都含有DMSP，其DMSP的含量存在一定的種間差異性（Matrai and Keller，1994）。在常見的海洋微型藻類中，綠胞藻綱（Chloromonadophyceae ）、綠藻綱（Chlorophyceae）、隱藻綱（Cryptophyceae）、裸藻綱（Euglenophyceae）、藍(lán)藻綱（Cyanophyceae）、藍(lán)細(xì)菌（Cyanobacteria）中的DMSP含量通常較少。DMSP的主要生產(chǎn)者是甲藻、定鞭金藻和金藻。甲藻綱中的原甲藻屬（Prorocentrum ）和前溝藻屬（Amphidinium）、金藻綱中的棕鞭藻屬（Ochromonas ）、定鞭金藻綱（Prymnesiophyceae）中的棕囊藻屬（Phaeocystis）的DMSP含量很高，*大濃度可達(dá)0.2 ～0.4 μmol/cell；硅藻（Melosira nummuloides除外）中DMSP的含量較少（Keller and Korjeff-Bellows，1996）。 DMSP是一種兩性離子化合物，同時帶有正電荷和負(fù)電荷，不易穿過細(xì)胞膜，因此在能夠產(chǎn)生DMSP的生物細(xì)胞內(nèi)常常會積聚大量DMSP，形成DMSP在細(xì)胞內(nèi)外的濃度差。溶解在細(xì)胞質(zhì)中的DMSP由于不能穿過細(xì)胞膜，被稱為顆粒態(tài)DMSP（particulate DMSP，DMSPp）；而細(xì)胞外的DMSP為溶解態(tài)DMSP（dissolved DMSP，DMSPd）。健康生長中的浮游植物釋放到細(xì)胞外的DMSPd很少，但衰老的細(xì)胞或者受到壓力、被病毒攻擊、感染的細(xì)胞對DMSPd有顯著貢獻(xiàn)（Hill et al.，1998；Malin et al.，1998）。DMSP是一種不穩(wěn)定的化合物，并且是同時含有碳和硫的良好營養(yǎng)物質(zhì)，其一旦被釋放，則可以迅速被海洋微生物吸收利用。 海洋環(huán)境中，含有DMSP的各種植物均通過同化硫酸鹽還原作用獲得硫。所謂同化硫酸鹽還原是指海洋植物吸收海水中的硫酸鹽，通過一系列生化還原反應(yīng)，合成含硫氨基酸，含硫氨基酸再經(jīng)過一系列的變化得到DMSP的一個耗能過程（Stefels，2000）（圖1-3）。首先，海水中的硫酸鹽主動運(yùn)輸進(jìn)入植物細(xì)胞，在細(xì)胞質(zhì)中被吸收，后在葉綠體中與腺苷三磷酸（adenosine-triphosphate，ATP ）結(jié)合，被ATP硫酸化酶（sulfurylase）催化形成腺苷-5′-磷酸硫酸（adenosine-5′-phosphosulphate，APS）。APS中攜帶的被激活的磺基在APS巰基轉(zhuǎn)移酶的作用下，轉(zhuǎn)移給巰基載體谷胱甘肽（glutathione，GSH），生-。同時APS在ATP分解形成腺苷二磷酸（adenosine-diphosphate，ADP）時釋放出的能量的激發(fā)下可以形成3′-磷酸腺苷-5′磷酰硫酸（3′- phosphate-5′-phosphosulphate，PAPS ）。PAPS中的磺基可經(jīng)類似途徑生成成硫代谷胱甘肽（GS-SO-），并被還原生成游離態(tài)SO233游離態(tài)SO2-3，GSH在其中既是載體又是還原劑。經(jīng)由APS形成游離態(tài)SO2在于高等植物、藻類中，而經(jīng)由PAPS形成游離態(tài)SO23-的途徑普遍存3-的途徑主要存在于細(xì)菌、酵母及某些藍(lán)細(xì)菌中。生成的游離態(tài)SO23 -在硫代磺酸鹽還原酶（thiosulfonate reductase ）的催化作用下，被還原態(tài)的鐵氧化還原蛋白（fd）提供的6個電子（有時由吡啶核苷酸提供電子）還原成S2-，S2-與O-乙酰絲氨酸化合形成半胱氨酸（cysteine）和乙酸鹽。硫酸鹽還原成硫化物的反應(yīng)發(fā)生在葉綠體內(nèi)，生成半胱氨酸所需的酶也能在細(xì)胞質(zhì)和線粒體中發(fā)現(xiàn)。除作為GSH的前體物質(zhì)外，半胱氨酸還有兩個重要的代謝途徑：一種是合成蛋白質(zhì)，另一種是其巰基轉(zhuǎn)移給O-磷酸高絲氨酸，產(chǎn)生高半胱氨酸（homocysteine），高半胱氨酸經(jīng)甲基化反應(yīng)形成甲硫氨酸（蛋氨酸，methionine）。蛋氨酸是海洋藻類細(xì)胞和海洋高等植物中DMSP的前體物質(zhì)。 圖1-3 同化硫酸鹽還原作用和DMSP生物合成的示意圖（Stefels，2000） 海洋藻類和海洋高等植物中的蛋氨酸反應(yīng)生成DMSP的過程中存在不同的轉(zhuǎn)化途徑。其中*被廣泛接受的觀點(diǎn)來自Gage等（1997）的研究（圖1-4），他們采用同位素示蹤法對腸滸苔（Enteromorpha intestinalis ）細(xì)胞內(nèi)的DMSP合成過程進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)蛋氨酸首先經(jīng)過轉(zhuǎn)氨（transamination）作用生成MTOB（4-methylthio-2-oxobutyrate），然后MTOB被還原成MTHB（4-methylthio-2-hydroxybutyrate）。S-腺苷甲硫氨酸（S-adenosylmethionine，S-AdoMet）經(jīng)甲基化反應(yīng)生成S-腺苷高半胱氨酸（S-adenosyl-homocysteine，S-AdoHcy）時所釋放出的甲基與MTHB化合生成DMSHB（4-dimethylsulfonio-2hydroxybutyrate）。DMSHB經(jīng)氧化脫羧反應(yīng)生成DMSP。此反應(yīng)過程中，由甲硫氨酸生成MTOB ，再由MTOB轉(zhuǎn)化成MTHB的反應(yīng)是可逆的，由MTHB生成DMSHB的反應(yīng)是特征反應(yīng)，DMSHB是DMSP合成的中間體。同時，在其他3種釋放DMS的藻類（Emiliania huxleyi、Melosira nummuloides和Tetraselmis sp.）中檢測到中間產(chǎn)物DMSHB，因此他們認(rèn)為不同的海洋藻類中DMSP的合成過程是相同的。DMSP的這種合成機(jī)制很好地解釋了水體中氮缺乏時藻細(xì)胞中DMSP含量提高的事實(shí)（Kirst，1996）。此過程廣泛存在于海洋低等植物中。 圖1-4 由蛋氨酸到DMSP的三種生物合成途徑示意圖（Gage et al.，1997；Kirst，1996） 而含DMSP較多的植物孿花菊（Wollastonia biflora）（菊科）中的DMSP合成途徑與上述不同。在Wollastonia biflora中，**步反應(yīng)是甲硫氨酸上的S甲基化，生成S-甲基甲硫氨酸（SMM，S-methylmethionine），該甲基化反應(yīng)中的甲基來源于S-腺苷甲硫氨酸（S-AdoMet）發(fā)生甲基化反應(yīng)生成S-腺苷高半胱氨酸（S-AdoHcy）時所釋放出的甲基。SMM經(jīng)轉(zhuǎn)氨、脫羧反應(yīng)生成醛化DMSP后再被氧化為DMSP。在很多高等植物中，酶能抑制甲硫氨酸的甲基化反應(yīng)和醛化DMSP的氧化過程。
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