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環境光催化材料的改性及其作用機制/廢油資源化技術叢書 版權信息
- ISBN：9787030713445
- 條形碼：9787030713445 ; 978-7-03-071344-5
- 裝幀：一般膠版紙
- 冊數：暫無
- 重量：暫無
- 所屬分類：>
環境光催化材料的改性及其作用機制/廢油資源化技術叢書 內容簡介
本書包括5章內容，第1章概述了光催化技術及光催化劑的改性和應用；第2章全面闡述了g-C4加快光生載流子傳輸與遷移的研究現狀和挑戰；第3~5章介紹了g-CN4的缺陷調控、微納結構調控、金屬摻雜和異質結構建及相應的性能提升機制。全書從提高光生載流子傳輸與遷移效率這一關鍵科學問題出發，選取典型的可見光驅動的g-C4為研究對象，對其進行了缺陷、微觀結構、摻雜/異質結改性調控。目前，國內外還未有此類書籍的出版。 本書可供材料科學、環境工程、化學等相關領域的科研人員、工程技術人員和管理人員參考。
環境光催化材料的改性及其作用機制/廢油資源化技術叢書 目錄
目錄
第1章 光催化技術及光催化劑的改性和應用 1
1.1 引言 1
1.2 半導體光催化技術 3
1.2.1 光催化原理 3
1.2.2 光催化基本過程 3
1.3 催化劑改性策略 4
1.3.1 離子摻雜 4
1.3.2 金屬/貴金屬沉積 5
1.3.3 構建異質結 5
1.3.4 形貌調控 5
1.3.5 缺陷工程 5
1.4 光催化技術的應用 6
1.4.1 空氣凈化 6
1.4.2 水體凈化 6
1.4.3 能源轉化 7
1.4.4 衛生醫療 7
1.4.5 自清潔 7
參考文獻 8
第2章 g-C3N4提高光生載流子動力學的研究現狀和挑戰 11
2.1 引言 12
2.2 調控電荷遷移的內部改性方法 17
2.2.1 外來非金屬摻雜 17
2.2.2 非金屬自摻雜 19
2.2.3 非金屬/金屬共摻雜 20
2.2.4 分子/官能團修飾 21
2.2.5 金屬摻雜 23
2.2.6 缺陷工程 25
2.3 調整界面電荷遷移的外部改性方法 31
2.3.1 碳點/碳量子點耦合 31
2.3.2 金屬量子點耦合 33
2.3.3 等離子體耦合 34
2.3.4 單原子修飾 37
2.3.5 構建異質結 40
2.3.6 同質異質結 45
2.4 面內載流子遷移 46
2.4.1 H鍵斷裂 46
2.4.2 提高結晶度 47
2.4.3 擴展π電子離域 49
2.5 層間電荷傳輸 52
2.5.1 體相g-C3N4的剝離 52
2.5.2 層間插層用于電荷遷移 55
2.6 總結與展望 58
參考文獻 61
第3章 g-C3N4的缺陷調控及光催化作用機制 75
3.1 含三配位氮空位(N3C)g-C3N4高效穩定去除NO的光催化機制 75
3.1.1 引言 75
3.1.2 光催化活性裝置 76
3.1.3 樣品制備與表征測試 77
3.1.4 表征結果與討論 79
3.1.5 光催化機制 96
3.1.6 小結 98
3.2 含碳空位C3N4納米管：電子結構及光催化性能增強機制 98
3.2.1 引言 98
3.2.2 樣品制備 99
3.2.3 結果與討論 99
3.2.4 小結 112
3.3 碳空位g-C3N4納米片上可見光驅動的NO光催化氧化性能增強機制 113
3.3.1 引言 113
3.3.2 實驗合成 114
3.3.3 活性物種捕獲實驗 114
3.3.4 光電化學實驗 114
3.3.5 結果與討論 114
3.3.6 小結 124
3.4 自結構修飾g-C3N4納米片上增強的可見光光催化NOx性能與反應路徑研究 124
3.4.1 引言 124
3.4.2 g-C3N4的合成 125
3.4.3 結果與討論 125
3.4.4 小結 136
參考文獻 137
第4章 g-C3N4的微納結構調控及光催化作用機制 145
4.1 雙氰胺高壓聚合大幅度提高層狀g-C3N4的可見光催化活性及其作用機制研究 145
4.1.1 引言 145
4.1.2 材料與合成 146
4.1.3 結果與討論 147
4.1.4 小結 159
4.2 縮聚脒脲制備具有高光催化產氫活性的g-C3N4納米片及其還原機制研究 159
4.2.1 引言 159
4.2.2 水解雙氰胺(DCDA)制備脒脲 160
4.2.3 g-C3N4納米片的制備 160
4.2.4 結果分析 160
4.2.5 光催化還原機制 166
4.2.6 小結 169
4.3 多次煅燒g-C3N4增強NO的可見光催化氧化性能研究 169
4.3.1 引言 169
4.3.2 催化劑的制備 170
4.3.3 結果和討論 170
4.3.4 光催化氧化NO機制 182
4.3.5 小結 184
參考文獻 185
第5章 金屬摻雜及異質結構建修飾的g-C3N4及其光催化活性增強機制 190
5.1 鉍單質修飾的g-C3N4復合異質結對NO可見光催化氧化性能提升機制 190
5.1.1 引言 190
5.1.2 Bi-g-C3N4復合材料的制備 191
5.1.3 光催化氧化去除NO 191
5.1.4 光催化劑的結構和組成 193
5.1.5 光學性質及可能的光催化機理 195
5.1.6 小結 199
5.2 Pd-QDs修飾的g-C3N4對NO光催化氧化機理的研究 199
5.2.1 引言 199
5.2.2 催化劑的合成 200
5.2.3 表征結果與討論 200
5.2.4 NO的去除機理 205
5.2.5 小結 207
5.3 金紅石型TiO2與g-C3N4 QDs異質結：一種高效的可見光驅動Z型復合光催化劑 207
5.3.1 引言 207
5.3.2 實驗合成 208
5.3.3 結果與討論 208
5.3.4 光催化機制 218
5.3.5 小結 220
參考文獻 220
第1章 光催化技術及光催化劑的改性和應用 1
1.1 引言 1
1.2 半導體光催化技術 3
1.2.1 光催化原理 3
1.2.2 光催化基本過程 3
1.3 催化劑改性策略 4
1.3.1 離子摻雜 4
1.3.2 金屬/貴金屬沉積 5
1.3.3 構建異質結 5
1.3.4 形貌調控 5
1.3.5 缺陷工程 5
1.4 光催化技術的應用 6
1.4.1 空氣凈化 6
1.4.2 水體凈化 6
1.4.3 能源轉化 7
1.4.4 衛生醫療 7
1.4.5 自清潔 7
參考文獻 8
第2章 g-C3N4提高光生載流子動力學的研究現狀和挑戰 11
2.1 引言 12
2.2 調控電荷遷移的內部改性方法 17
2.2.1 外來非金屬摻雜 17
2.2.2 非金屬自摻雜 19
2.2.3 非金屬/金屬共摻雜 20
2.2.4 分子/官能團修飾 21
2.2.5 金屬摻雜 23
2.2.6 缺陷工程 25
2.3 調整界面電荷遷移的外部改性方法 31
2.3.1 碳點/碳量子點耦合 31
2.3.2 金屬量子點耦合 33
2.3.3 等離子體耦合 34
2.3.4 單原子修飾 37
2.3.5 構建異質結 40
2.3.6 同質異質結 45
2.4 面內載流子遷移 46
2.4.1 H鍵斷裂 46
2.4.2 提高結晶度 47
2.4.3 擴展π電子離域 49
2.5 層間電荷傳輸 52
2.5.1 體相g-C3N4的剝離 52
2.5.2 層間插層用于電荷遷移 55
2.6 總結與展望 58
參考文獻 61
第3章 g-C3N4的缺陷調控及光催化作用機制 75
3.1 含三配位氮空位(N3C)g-C3N4高效穩定去除NO的光催化機制 75
3.1.1 引言 75
3.1.2 光催化活性裝置 76
3.1.3 樣品制備與表征測試 77
3.1.4 表征結果與討論 79
3.1.5 光催化機制 96
3.1.6 小結 98
3.2 含碳空位C3N4納米管：電子結構及光催化性能增強機制 98
3.2.1 引言 98
3.2.2 樣品制備 99
3.2.3 結果與討論 99
3.2.4 小結 112
3.3 碳空位g-C3N4納米片上可見光驅動的NO光催化氧化性能增強機制 113
3.3.1 引言 113
3.3.2 實驗合成 114
3.3.3 活性物種捕獲實驗 114
3.3.4 光電化學實驗 114
3.3.5 結果與討論 114
3.3.6 小結 124
3.4 自結構修飾g-C3N4納米片上增強的可見光光催化NOx性能與反應路徑研究 124
3.4.1 引言 124
3.4.2 g-C3N4的合成 125
3.4.3 結果與討論 125
3.4.4 小結 136
參考文獻 137
第4章 g-C3N4的微納結構調控及光催化作用機制 145
4.1 雙氰胺高壓聚合大幅度提高層狀g-C3N4的可見光催化活性及其作用機制研究 145
4.1.1 引言 145
4.1.2 材料與合成 146
4.1.3 結果與討論 147
4.1.4 小結 159
4.2 縮聚脒脲制備具有高光催化產氫活性的g-C3N4納米片及其還原機制研究 159
4.2.1 引言 159
4.2.2 水解雙氰胺(DCDA)制備脒脲 160
4.2.3 g-C3N4納米片的制備 160
4.2.4 結果分析 160
4.2.5 光催化還原機制 166
4.2.6 小結 169
4.3 多次煅燒g-C3N4增強NO的可見光催化氧化性能研究 169
4.3.1 引言 169
4.3.2 催化劑的制備 170
4.3.3 結果和討論 170
4.3.4 光催化氧化NO機制 182
4.3.5 小結 184
參考文獻 185
第5章 金屬摻雜及異質結構建修飾的g-C3N4及其光催化活性增強機制 190
5.1 鉍單質修飾的g-C3N4復合異質結對NO可見光催化氧化性能提升機制 190
5.1.1 引言 190
5.1.2 Bi-g-C3N4復合材料的制備 191
5.1.3 光催化氧化去除NO 191
5.1.4 光催化劑的結構和組成 193
5.1.5 光學性質及可能的光催化機理 195
5.1.6 小結 199
5.2 Pd-QDs修飾的g-C3N4對NO光催化氧化機理的研究 199
5.2.1 引言 199
5.2.2 催化劑的合成 200
5.2.3 表征結果與討論 200
5.2.4 NO的去除機理 205
5.2.5 小結 207
5.3 金紅石型TiO2與g-C3N4 QDs異質結：一種高效的可見光驅動Z型復合光催化劑 207
5.3.1 引言 207
5.3.2 實驗合成 208
5.3.3 結果與討論 208
5.3.4 光催化機制 218
5.3.5 小結 220
參考文獻 220
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環境光催化材料的改性及其作用機制/廢油資源化技術叢書 節選
第1章 光催化技術及光催化劑的改性和應用 1.1 引言 近年來，隨著我國綠色GDP的實施，資源浪費和環境污染問題得到了一些改善。根據《2019中國生態環境狀況公報》(黃潤秋，2019)，2019年全年能源消費總量達48.6億噸標準煤，相比于2018年增長3.3%，煤炭、原油、天然氣、電力消費量各增長1.0%、6.8%、8.6%、4.5%。煤炭用量占能源消費總量的57.7%，比上一年下降1.5%；而天然氣、水電、核電、太陽能、風電等清潔能源同比增長較快，上升1.3%。氮氧化物(NOx)、氨氮、二氧化硫污染排放總量分別下降16.3%、11.9%、22.5%，生態環境質量有所提高。當前，我國進入社會主義建設的關鍵時期，社會的主要矛盾已轉變為人民日益增長的美好生活需求和不平衡不充分發展之間的矛盾。這說明一方面需要創造出更多物質財富與精神財富，另一方面也需要提供更多綠色安全的生態產品，打造優美健全的生態環境，以滿足人們日益增長的美好生活需要。然而，值得注意的是，當前的生態環境保護仍面臨著嚴峻的挑戰，我國產業結構仍以重化工為主、供能結構以煤炭為主、運輸結構以公路貨運為主。據《BP世界能源統計年鑒(2020版)》顯示(Amoco B P，2020)，我國已成為世界上*大的能源消費國(約占全球能源消費總量的24%)和煤炭消費國(約占全球煤炭消費量的50%)。傳統的產業結構和粗放的發展模式，加劇了資源的浪費和環境的污染，嚴重影響人類的生存環境。 近兩年來，由于新冠肺炎疫情全球大流行，全球碳排放量大幅減少，但當今世界仍沿著一條不可持續的發展道路在前行(英國石油公司，2019)。目前，世界能源需求仍主要依賴化石燃料(石油、煤炭和天然氣)；它們的迅速消耗，造成了能源短缺和環境污染等問題。環境是人類及其他動植物賴以生存和發展的物質基礎，而大氣是必不可少的基本環境要素之一，也是我們每時每刻不可或缺的生存條件。典型的空氣污染物有NOx、揮發性有機物(volatile organic compound，VOC)等(Song C J et al.，2020)。隨著現代工業的發展和機動車總量不斷上升，人類向大氣中排放的 NOx(95%為 NO)越來越多(Lerdan M T et al.，2000；王麗瓊，2017)，2020年全國NOx排放總量約為1522.3萬噸。目前NOx治理屬于我國大氣環境管理的短板，如何有效實現NOx治理也納入了“十四五”的空氣污染防治重點規劃。因此，開展NOx的高效控制新技術與機制研究，是我國空氣污染控制領域的迫切需求。 傳統去除 NOx 的方法主要是從源頭對煙氣/尾氣進行脫硝處理。脫硝方法主要有選擇性催化還原(selective catalystic reduction，SCR)法、濕法吸收技術(wet absorption technology，WAT)以及選擇性催化氧化(selective catalytic oxidation，SCO)法(Boningari T et al.，2015；張蕾等，2017；Zhong L et al.，2015)。因為這些方法脫硝效率達不到100%，所以依然會有一些NOx排放到空氣當中變成低濃度的NOx。這些低濃度NOx會引起酸雨等惡劣的環境現象。NOx對動物影響的閾值為1mgm3，其中，NO2比NO具有更強的毒性，會造成肺損害；NOx與碳氫化合物在強光照射下產生淺藍色有毒煙霧(光化學煙霧)，對人的眼、鼻、肺及造血組織等有強烈的刺激和損害作用。而VOC作為另一類常見的空氣污染物，研究表明人體長期暴露在這類低濃度的氣相污染物中，極易產生惡心、頭暈，造成上呼吸道感染等疾病，嚴重的可能會致癌致死(Song C J et al.，2020；Di G A et al.，2020)。我國VOC排放總量巨大(位居全球**)，2019年全國VOC排放總量約為2342萬噸(Li M et al.，2017；生態環境部，2020)。VOC的治理刻不容緩，但其整體治理工藝難度大、效果差，這是因為：①來源廣泛，凡是使用含有VOC物質的儲存、運送、涂裝及其他處理工序，均可能造成VOC的排放；②易揮發性導致VOC排放到大氣中，在光照等條件下通過化學反應生成新的VOC，造成二次污染。 大氣污染主要來源于工業廢氣、石油化工、機動車排放、建筑及裝飾涂料溶劑制造和家具生產等(Chen B B et al.，2020；Li J X et al.，2020)。目前常采用的處理技術包括冷凝及吸附回收技術(高濃度)、催化燃燒(中等濃度)、熱力焚燒、紫外光高級氧化技術(低濃度)、生物凈化技術(低濃度)等，而現有低濃度空氣污染處理技術存在一些弊端，如耗能大、效率低等，不利于實際應用的推廣。 諸多環境問題已成為阻礙社會綠色可持續發展的主要誘因，這激發了人們開發新能源和其他可再生能源的意識。在眾多可再生能源開發技術中，半導體光催化技術可將低密度的清潔太陽能收集起來，將其直接轉化為能源燃料和化學能(Ong W J et al.，2016)，該技術一直被視為解決未來能源和環境危機的綠色環保可持續途徑之一，因而在能源和環境領域中受到了廣泛的關注。迄今為止，除了將太陽能作為驅動力之外，光催化還需要合適的半導體光催化劑來進行多種催化反應。例如，分解水產生H2和O2(Lin J et al.，2020；Wang L et al.，2018；Xue F et al.，2019；Bai Y et al.，2019)、將CO2還原為烴類燃料(Li Y et al.，2021；Chen P et al.，2020；Cui X F et al.，2018；Shirley H et al.，2019)、去除有毒有害污染物(Chen P et al.，2020；Xue M Q et al.，2016；Xu C et al.，2019；Cao X et al.，2018；Su K Y et al.，2019)、固氮(Liu L et al.，2021；Zhang G Q et al.，2020)、細菌消毒(Xu J et al.，2020；Dong S Y et al.，2020；Kubacka A et al.，2013)以及有機化合物的選擇性合成(Wang H et al.，2016；Prier C K et al.，2013)等，這些催化反應提高了人類對太陽能的可持續利用率。 鑒于光催化技術良好的光敏性、溫和的反應條件、較低的能耗、可控的反應程度、較高的催化效率、對自然環境及人體健康均無毒害等特點，光催化逐步成為當前*有前景的凈化及能源開發技術之一。光催化技術的開發與發展，有望解決我國當前嚴重的霧霾、水污染等環境問題，以及能源短缺問題，在提高人類生存環境質量的同時，實現能源的綠色可持續發展。 1.2 半導體光催化技術 1.2.1 光催化原理 光催化(photocatalysis)是光(photo=light)+催化劑(catalyst)的合成詞，是一種在光照條件下，自身不發生變化，卻可以促進化學反應的物質。通常認為光催化劑的吸收閾值與帶隙之間的關系式為K=1240/Eg(eV)，其中，K為吸收閾值，Eg為帶隙。然而，常見的半導體光催化劑的吸收波長閾值大部分處在紫外光區域。 如圖1-1所示，在太陽光的照射下，當輸入的光子能量高于半導體光催化劑吸收閾值時，半導體光催化劑的價帶(valence band， VB)產生電子發生帶間躍遷，即從VB躍遷到導帶(conduction band， CB)產生光生電子( ，具有還原性)；而在VB上產生相應的光生空穴( ，具有較強的氧化能力)。光生電子與吸附在光催化劑表面的氧氣分子相互作用形成超氧自由基()，而空穴則可將表面吸附的/氧化生成羥基自由基( OH)(郭雪靜，2015)。眾所周知，和OH具有較強的氧化性，可將大部分有機污染物轉化為無毒無害的水(H2O)和二氧化碳(CO2)；還可破壞細菌的細胞膜和病毒的蛋白質，從而殺滅細菌病毒。目前，該技術已被廣泛應用于室內空氣凈化、有機廢水凈化、能源轉換、殺菌消毒、腫瘤治療、自凈化、除臭、防污防霧等領域。 圖1-1 光催化原理示意圖 1.2.2 光催化基本過程 據文獻報道，光催化反應主要包括以下三個過程(Chen Z et al.，2020)。 (1)光激發過程：當半導體光催化劑吸收大于其吸收閾值的光子能量時，相應地，會在CB和VB上分別產生具有還原能力的電子和氧化能力的空穴。受光激發生成的光生電子與空穴統稱為光生載流子，光生載流子的產生是誘導光催化反應的前提。 (2)光生載流子的分離與遷移過程：光激發產生的光生載流子因受庫侖力作用，在遷移過程中存在著四種可能：直接復合(體內)、間接復合(體內)、表面復合或有效分離。①直接復合指的是光生載流子在半導體光催化劑內部重新結合，放出光子或熱量；在半導體中，載流子的壽命與其密度成反比，即半導體電阻率越低，載流子的濃度越高，彼此相遇的概率就越大，其壽命也就越短。②間接復合指的是半導體光催化劑內少量雜質原子、缺陷的引入會促進非平衡載流子的復合。與直接復合不同的是，間接復合是利用帶隙中某些雜質(或缺陷)能級作為“中間跳板”來實現的。中間雜質(缺陷)能級俘獲導帶底附近的電子與滿帶中的空穴間接復合。這種雜質(缺陷)能級統稱為復合中心。間接復合每次所釋放的能量比直接復合少得多，即分階段釋放能量，通常間接復合決定著半導體光催化劑的壽命。③表面復合指的是半導體光催化劑在制備過程中，表面存在著嚴重損壞或內應力，進而在體內產生較多的缺陷和晶格畸變，而這些缺陷可形成能夠接受或釋放電子的表面能級，當光生載流子遷移到表面時，依靠產生的表面能級對電子或空穴的俘獲來進行復合。④有效分離指的是在內建電場作用力下，光生載流子遷移到光催化劑表面(導帶電子—強還原劑，價帶空穴—強氧化劑)，參與后續的氧化還原反應。因此，為了提高光催化反應的轉化效率，前三種復合過程應采取有效措施盡量避免發生。 (3)光催化劑表面的催化反應過程：有效遷移到表面的光生載流子如光生電子，會與吸附在光催化劑表面的O2等小分子結合，產生活性較強的等自由基；而光生空穴會與吸附在光催化劑表面的H2O或反應，生成極為活潑的OH等。活性自由基的生成消耗了光生載流子，有效地抑制了半導體光催化劑的載流子復合。這些活性自由基與光催化劑表面吸附的各類污染物發生氧化還原反應，能極大地提高光催化效率。 1.3 催化劑改性策略 光催化技術的高效實施，其核心的內容是光催化劑的選擇。未經過改性的本征光催化劑由于其結構上的缺陷，展現出較差的光催化活性和穩定性。因此，為獲取*佳的光催化活性及穩定性，科研工作者對本征光催化劑進行了各種各樣的改性措施。以下是幾種常見的催化劑改性策略。 1.3.1 離子摻雜 離子摻雜通常是利用物理或化學方法，將外離子引入催化劑晶格內部，使晶體內產生新電荷，形成缺陷或轉變晶格類型，進而改變催化劑的能帶結構和電子遷移性質，形成新的雜質能級；此外，還可改變催化劑的激發光波長，使催化劑展現出可見光光譜響應，增強對太陽光的轉化能力。離子摻雜通常包括金屬離子和非金屬離子摻雜兩種方式。金屬離子摻雜一般是在催化劑的價帶頂構建施主能級，或在導帶底構建受主能級，進而在半導體材料中引入新的雜質能級，縮小催化劑的禁帶寬度。而非金屬離子摻雜是在晶格中引入缺陷能級，攫取光激發電子，提高光子利用率。 1.3.2 金屬/貴金屬沉積 研究表明，金屬顆粒作為助催化劑，與催化劑復合后能有效改善催化劑的催化性能，其原因歸因于以下一種或多種機制共同作用：①表面電子狀態發生混合，提高了催化劑中的電荷分離效率，有利于光生電子在金屬/半導體界面之間進行轉移，進而延長載流子的壽命(Ben A M et al.，2016)；②在兩
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