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燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)

包郵 燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)

出版社：科學(xué)出版社出版時(shí)間：2021-10-01
開本： 16開 頁(yè)數(shù)： 355
中 圖 價(jià):¥132.7(7.9折) 定價(jià)  ¥168.0 登錄后可看到會(huì)員價(jià)
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燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué) 版權(quán)信息

燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué) 內(nèi)容簡(jiǎn)介

燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)主要關(guān)注燃燒體系中的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)問題，其目的是發(fā)展具有高預(yù)測(cè)性的燃料燃燒反應(yīng)機(jī)理，解釋復(fù)雜燃燒過程中的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)相關(guān)科學(xué)問題，并服務(wù)于動(dòng)力裝置燃燒室的設(shè)計(jì)與優(yōu)化。本書基于作者在燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)領(lǐng)域的長(zhǎng)期研究經(jīng)驗(yàn)，并參考國(guó)內(nèi)外同行的研究成果，旨在介紹燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)、理論計(jì)算及模擬相關(guān)基礎(chǔ)知識(shí)，并對(duì)各類燃料的燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究成果進(jìn)行總結(jié)。本書首先介紹燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的基本概念，繼而對(duì)燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)相關(guān)理論知識(shí)和研究中所涉及的實(shí)驗(yàn)、理論計(jì)算及模擬方法進(jìn)行了詳細(xì)介紹；其次，在此基礎(chǔ)上，依據(jù)層級(jí)結(jié)構(gòu)關(guān)系和燃料的類型分別介紹了C0～C4基礎(chǔ)燃料機(jī)理、大分子碳?xì)淙剂戏磻?yīng)機(jī)理、含氧燃料反應(yīng)機(jī)理及含雜原子化合物反應(yīng)機(jī)理；很后，介紹燃燒污染物生成機(jī)理以及新型燃燒技術(shù)中的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。 本書可作為燃燒學(xué)、反應(yīng)動(dòng)力學(xué)、動(dòng)力裝置設(shè)計(jì)等領(lǐng)域研究人員的專業(yè)參考書，也可作為工程熱物理、動(dòng)力丁程、物理化學(xué)、能源化學(xué)等學(xué)科高年級(jí)本科生和研究生的教材及教學(xué)參考書。

燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué) 目錄

目錄
序一
序二
前言
第1章 緒論 1
1.1 燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)簡(jiǎn)介 1
1.2 燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究簡(jiǎn)史 3
1.3 燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)主要研究方法 5
參考文獻(xiàn) 7
第2章 化學(xué)熱力學(xué)和反應(yīng)動(dòng)力學(xué)簡(jiǎn)介 10
2.1 化學(xué)熱力學(xué)基本概念和定律 10
2.1.1 熱力學(xué)**定律、焓和熱容 10
2.1.2 熱力學(xué)第二定律、熵和熵增原理 12
2.1.3 吉布斯自由能和化學(xué)平衡常數(shù) 13
2.2 生成焓、燃燒熱和絕熱火焰溫度 14
2.3 反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的基本概念 16
2.3.1 單分子、雙分子和三分子反應(yīng) 16
2.3.2 速率常數(shù)表達(dá)形式 16
2.4 燃燒反應(yīng)機(jī)理層級(jí)結(jié)構(gòu)和反應(yīng)類 19
2.4.1 燃燒反應(yīng)機(jī)理層級(jí)結(jié)構(gòu) 19
2.4.2 反應(yīng)類和速率規(guī)則 22
參考文獻(xiàn) 23
第3章 燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)和診斷方法 25
3.1 理想反應(yīng)器和層流火焰 25
3.1.1 間歇反應(yīng)器 26
3.1.2 充分?jǐn)嚢璺磻?yīng)器 27
3.1.3 活塞流反應(yīng)器 27
3.1.4 層流預(yù)混火焰 28
3.1.5 層流擴(kuò)散火焰 31
3.2 燃燒組分診斷方法 34
3.2.1 光譜診斷方法 34
3.2.2 取樣分析法 37
參考文獻(xiàn) 42
第4章 燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)理論與模擬方法 47
4.1 量子化學(xué)計(jì)算方法 47
4.1.1 基于波函數(shù)的從頭計(jì)算法 49
4.1.2 密度泛函理論 52
4.2 速率常數(shù)計(jì)算方法 55
4.2.1 過渡態(tài)理論 55
4.2.2 碰撞能量轉(zhuǎn)移 57
4.2.3 主方程 57
4.3 燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模擬方法 59
4.3.1 模擬軟件結(jié)構(gòu)和數(shù)值計(jì)算方法 60
4.3.2 熱力學(xué)、動(dòng)力學(xué)和輸運(yùn)參數(shù) 61
4.3.3 主要實(shí)驗(yàn)類型的模擬方法 63
4.3.4 模型分析方法 68
4.4 不確定性分析方法 71
4.4.1 不確定性來源 73
4.4.2 不確定性定量分析 74
4.4.3 反向不確定性分析 75
4.5 模型簡(jiǎn)化方法 75
4.5.1 直接關(guān)系圖法 77
4.5.2 敏感性分析法 79
4.5.3 計(jì)算奇異攝動(dòng)法 79
4.5.4 其他模型簡(jiǎn)化方法 81
參考文獻(xiàn) 82
第5章 C0～C4基礎(chǔ)燃料反應(yīng)機(jī)理 85
5.1 氫氣機(jī)理 85
5.1.1 氫氣機(jī)理中的基元反應(yīng) 85
5.1.2 氫氣的自燃和爆炸理論 91
5.1.3 氫氣的預(yù)混燃燒 95
5.2 一氧化碳和合成氣機(jī)理 99
5.2.1 一氧化碳的燃燒反應(yīng)機(jī)理 99
5.2.2 合成氣的燃燒反應(yīng)機(jī)理 101
5.3 C1燃料機(jī)理 103
5.3.1 甲烷燃燒反應(yīng)機(jī)理 104
5.3.2 甲醇燃燒反應(yīng)機(jī)理 109
5.3.3 甲醛燃燒反應(yīng)機(jī)理 110
5.4 C2燃料機(jī)理 111
5.4.1 乙烷燃燒反應(yīng)機(jī)理 113
5.4.2 乙烯燃燒反應(yīng)機(jī)理 115
5.4.3 乙炔燃燒反應(yīng)機(jī)理 120
5.5 C3、C4燃料機(jī)理 121
5.5.1 丙烷燃燒反應(yīng)機(jī)理 121
5.5.2 丙烯燃燒反應(yīng)機(jī)理 123
5.5.3 丙二烯和丙炔燃燒反應(yīng)機(jī)理 125
5.5.4 丁烷燃燒反應(yīng)機(jī)理 126
5.5.5 丁烯燃燒反應(yīng)機(jī)理 128
5.5.6 丁二烯燃燒反應(yīng)機(jī)理 130
5.6 基礎(chǔ)燃料的燃燒反應(yīng)規(guī)律 131
參考文獻(xiàn) 133
第6章 大分子碳?xì)淙剂戏磻?yīng)機(jī)理 137
6.1 烷烴反應(yīng)機(jī)理 137
6.1.1 烷烴主要高溫反應(yīng)類 138
6.1.2 烷烴主要中低溫反應(yīng)類 141
6.1.3 烷烴燃燒反應(yīng)規(guī)律 144
6.2 環(huán)烷烴反應(yīng)機(jī)理 148
6.2.1 環(huán)烷烴化學(xué)特性 148
6.2.2 環(huán)烷烴分解反應(yīng)機(jī)理 151
6.2.3 環(huán)烷烴自由基反應(yīng)機(jī)理 154
6.2.4 環(huán)烷烴和烷烴燃燒特性比較 157
6.3 芳香烴反應(yīng)機(jī)理 158
6.3.1 苯和苯基反應(yīng)機(jī)理 159
6.3.2 甲苯和芐基反應(yīng)機(jī)理 162
6.3.3 乙基苯和苯乙烯反應(yīng)機(jī)理 167
6.3.4 長(zhǎng)支鏈烷基苯反應(yīng)規(guī)律 170
6.3.5 多支鏈烷基苯反應(yīng)機(jī)理和反應(yīng)規(guī)律 173
6.3.6 芳香烴和烷烴燃燒特性比較 176
6.4 運(yùn)輸模型燃料反應(yīng)機(jī)理 178
6.4.1 模型燃料構(gòu)建策略 179
6.4.2 汽油模型燃料 183
6.4.3 柴油模型燃料 184
6.4.4 煤油模型燃料 186
參考文獻(xiàn) 188
第7章 含氧燃料反應(yīng)機(jī)理 195
7.1 含氧燃料簡(jiǎn)介 195
7.2 醇類燃料反應(yīng)機(jī)理 196
7.2.1 醇類燃料 196
7.2.2 醇類燃料燃燒反應(yīng)類 197
7.2.3 醇類燃料燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)規(guī)律 199
7.3 酯類燃料反應(yīng)機(jī)理 202
7.3.1 酯類燃料 202
7.3.2 酯類燃料的燃燒反應(yīng)類 204
7.3.3 酯類燃料的燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)規(guī)律 206
7.4 醚類燃料反應(yīng)機(jī)理 207
7.4.1 醚類燃料 207
7.4.2 醚類燃料燃燒反應(yīng)類 207
7.4.3 醚類燃料燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)規(guī)律 209
7.5 呋喃類燃料反應(yīng)機(jī)理 211
7.5.1 呋喃類燃料 211
7.5.2 呋喃類燃料燃燒反應(yīng)類 213
7.5.3 呋喃類燃料燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)規(guī)律 215
7.6 醛酮類燃料反應(yīng)機(jī)理 217
7.6.1 醛酮類燃料 217
7.6.2 醛酮類燃料燃燒反應(yīng)類 218
7.6.3 醛酮類燃料燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)規(guī)律 221
參考文獻(xiàn) 223
第8章 含氮、硫、鹵素化合物的燃燒反應(yīng)機(jī)理 228
8.1 含氮化合物的燃燒反應(yīng)機(jī)理 228
8.1.1 氨氣 229
8.1.2 肼類化合物 231
8.1.3 胺類化合物 233
8.1.4 硝基化合物 236
8.1.5 含氮雜環(huán)化合物 240
8.1.6 含氮化合物燃燒中氮元素轉(zhuǎn)化的一般規(guī)律 243
8.2 含硫化合物反應(yīng)機(jī)理 244
8.2.1 硫化氫 245
8.2.2 二硫化碳 247
8.2.3 硫醚 249
8.2.4 硫醇 250
8.2.5 含硫雜環(huán)化合物 251
8.3 含鹵素化合物燃燒反應(yīng)機(jī)理 252
8.3.1 含氯化合物與H、O、OH的反應(yīng) 253
8.3.2 氯原子的反應(yīng) 255
8.3.3 氯氧化合物的反應(yīng) 257
參考文獻(xiàn) 259
第9章 燃燒污染物生成機(jī)理 265
9.1 燃燒污染物簡(jiǎn)介 265
9.2 氮氧化物生成機(jī)理 266
9.2.1 熱力型NO生成機(jī)理 267
9.2.2 快速型NO生成機(jī)理 268
9.2.3 其他源于N2的NO生成機(jī)理 272
9.2.4 燃料型NO生成機(jī)理 273
9.2.5 NOx的原位控制方法 274
9.3 苯和多環(huán)芳烴的生成機(jī)理 277
9.3.1 苯的生成機(jī)理 278
9.3.2 多環(huán)芳烴的生成機(jī)理 280
9.4 碳煙生成機(jī)理 285
9.4.1 碳煙生成熱力學(xué)分析 286
9.4.2 碳煙的成核或初生 286
9.4.3 碳煙表面生長(zhǎng) 288
9.4.4 碳煙顆粒的凝并和團(tuán)聚 288
9.4.5 碳煙的氧化 289
9.5 其他污染物生成機(jī)理 292
參考文獻(xiàn) 293
第10章 新型燃燒技術(shù)中的反應(yīng)動(dòng)力學(xué) 298
10.1 等離子體輔助燃燒中的反應(yīng)動(dòng)力學(xué) 298
10.1.1 等離子體輔助燃燒原理 298
10.1.2 等離子體輔助點(diǎn)火機(jī)理 300
10.2 催化輔助燃燒中的反應(yīng)動(dòng)力學(xué) 302
10.2.1 催化輔助燃燒 302
10.2.2 催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué) 303
10.2.3 微觀催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué) 310
10.2.4 平均場(chǎng)近似 311
10.2.5 表面反應(yīng)與熱力學(xué)一致性 313
10.3 廢氣再循環(huán)中的反應(yīng)動(dòng)力學(xué) 315
10.4 其他燃燒技術(shù)中的反應(yīng)動(dòng)力學(xué) 317
10.4.1 柔和燃燒 317
10.4.2 富氧燃燒 321
10.4.3 化學(xué)鏈燃燒 323
參考文獻(xiàn) 328
組分列表 331
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燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué) 節(jié)選

第1章 緒論 1.1 燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)簡(jiǎn)介 燃燒是人類*偉大的發(fā)現(xiàn)之一，也是人類*早開始擁有的重要技術(shù)之一。東方和西方社會(huì)流傳著許多關(guān)于火的神話故事和美麗傳說。在古希臘神話中，火是普羅米修斯從宙斯手中偷來贈(zèng)送給人類的。在我國(guó)古代傳說中，燧人氏發(fā)明了鉆木取火技術(shù)，并教人用火烹煮食物，結(jié)束了遠(yuǎn)古人類茹毛飲血的歷史，從此戰(zhàn)勝黑暗和寒冷，開創(chuàng)了偉大的華夏文明。古人云“火燄蓬勃，久之乃息”，在世人的眼中，火焰象征著光明、溫暖、激情和希望，而事實(shí)上，它是自然界普遍存在的一種燃燒現(xiàn)象。 燃燒不僅出現(xiàn)在我們?nèi)粘Ｉ钪械姆椒矫婷妫彩侨祟愇拿骱凸I(yè)化進(jìn)程的重要驅(qū)動(dòng)力。從烹飪?nèi)∨桨l(fā)電運(yùn)輸，從冶煉鍛造到國(guó)防軍工，燃燒技術(shù)被廣泛應(yīng)用于人類的生活和生產(chǎn)活動(dòng)中，促進(jìn)了文明的進(jìn)步和社會(huì)的發(fā)展。目前世界能源消耗總量中，天然氣、石化燃料(如汽油、柴油、航空煤油)、煤炭等化石燃料的燃燒占據(jù)了約85%的份額[1]。煤炭作為一種重要的固體燃料，其燃燒通常被應(yīng)用在火力發(fā)電中；天然氣和石化燃料的燃燒常常被應(yīng)用于交通運(yùn)輸、日常生活和國(guó)防軍工等領(lǐng)域。隨著世界石油開采高峰的臨近，國(guó)際上一些經(jīng)濟(jì)學(xué)家提出了“后石油時(shí)代”的概念，為此各國(guó)正在積極尋找可再生替代能源。以生物燃料為代表的生物能源是當(dāng)前主要的替代能源之一，它具有可再生、低污染、儲(chǔ)量豐富等一系列優(yōu)點(diǎn)，一般可以通過生物質(zhì)的熱化學(xué)轉(zhuǎn)化、發(fā)酵精煉或生物合成氣的費(fèi)-托合成來獲得。在石油資源日益消耗的今天，生物燃料作為汽油、柴油、航空煤油的添加劑和替代燃料受到了廣泛關(guān)注，其發(fā)展對(duì)于實(shí)現(xiàn)碳中和具有重要意義。 化石燃料的燃燒是一把雙刃劍。一方面，化石燃料提供了人類生活和社會(huì)發(fā)展必不可少的能源，另一方面，化石燃料的燃燒過程又產(chǎn)生了溫室氣體和大量污染物，對(duì)人類賴以生存的環(huán)境造成嚴(yán)重威脅。溫室氣體的排放引發(fā)了全球變暖，在這種大環(huán)境下，我國(guó)在過去的一個(gè)世紀(jì)里平均氣溫增長(zhǎng)了0.5～0.8℃。同時(shí)，燃燒產(chǎn)生的污染物導(dǎo)致日趨嚴(yán)重的環(huán)境惡化。特別是近年來，我國(guó)由顆粒物排放引發(fā)的霧霾天氣發(fā)生頻率之高、波及范圍之廣、污染程度之重前所未有，時(shí)刻威脅著國(guó)民的健康。另外，燃燒與發(fā)動(dòng)機(jī)性能密切相關(guān)，現(xiàn)代發(fā)動(dòng)機(jī)的發(fā)展趨勢(shì)是高性能、高效率和低污染，先進(jìn)的發(fā)動(dòng)機(jī)燃燒技術(shù)在保障國(guó)防安全和能源安全方面具有十分重要的作用。 燃燒本質(zhì)上是伴有流動(dòng)的快速放熱化學(xué)反應(yīng)。從能量轉(zhuǎn)化的角度，燃燒的過程是將燃料中存儲(chǔ)的化學(xué)能轉(zhuǎn)化成熱能并做功的過程。燃燒耦合了流動(dòng)、傳質(zhì)、傳熱和化學(xué)反應(yīng)等多種物理和化學(xué)過程，是化學(xué)、流體力學(xué)、工程熱物理等學(xué)科的交叉學(xué)科。燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究主要包含三個(gè)不同的層面，其中**個(gè)層面是熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)參數(shù)的研究，主要利用電子結(jié)構(gòu)計(jì)算和統(tǒng)計(jì)物理的方法，獲得反應(yīng)的焓變、熵變、熱容等熱力學(xué)參數(shù)和基元反應(yīng)速率常數(shù)等動(dòng)力學(xué)參數(shù)；第二個(gè)層面是燃料分子結(jié)構(gòu)和基礎(chǔ)燃燒化學(xué)的研究，這一部分主要通過構(gòu)建和驗(yàn)證燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型，獲得能夠準(zhǔn)確預(yù)測(cè)寬泛工況下的燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型；第三個(gè)層面是根據(jù)目標(biāo)工況對(duì)燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型進(jìn)行規(guī)定尺度的簡(jiǎn)化，以適應(yīng)復(fù)雜的流體力學(xué)計(jì)算，并用于指導(dǎo)實(shí)際燃燒器的優(yōu)化和設(shè)計(jì)等。 燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)主要關(guān)注復(fù)雜燃燒體系中的化學(xué)問題[2-8]，將其中的化學(xué)問題從復(fù)雜的物理過程中解耦出來，物理過程被適當(dāng)簡(jiǎn)化處理。燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究主要包含基礎(chǔ)燃燒實(shí)驗(yàn)、理論計(jì)算和動(dòng)力學(xué)模型等方面，其中核心是燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型，它描述了燃燒過程的復(fù)雜反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)，包括燃燒中各組分的生成和消耗反應(yīng)，定義了各組分的熱力學(xué)性質(zhì)，非均相情況下還需要考慮各組分的輸運(yùn)性質(zhì)。燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型對(duì)更好地理解燃燒本質(zhì)和預(yù)測(cè)燃燒中關(guān)鍵參數(shù)起到重要作用，許多工程中的實(shí)際問題都與之息息相關(guān)。 燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型在汽油機(jī)、柴油機(jī)、航空發(fā)動(dòng)機(jī)、新型燃燒技術(shù)發(fā)展中都有相關(guān)的應(yīng)用[5， 9-12]。汽油機(jī)是依靠電火花點(diǎn)火的預(yù)混燃燒，正常點(diǎn)火下，當(dāng)火焰面移動(dòng)到未燃?xì)怏w時(shí)，未燃?xì)怏w才會(huì)被點(diǎn)燃。然而，非正常情況下，汽油機(jī)燃燒會(huì)發(fā)生“敲缸”現(xiàn)象，即火焰面尚未到達(dá)未燃?xì)怏w時(shí)，未燃?xì)怏w已經(jīng)發(fā)生了自燃現(xiàn)象，導(dǎo)致點(diǎn)火壓力出現(xiàn)震蕩變化，降低發(fā)動(dòng)機(jī)壽命，甚至損壞發(fā)動(dòng)機(jī)。出現(xiàn)這一現(xiàn)象的原因主要是一些低溫氧化活性高的燃料，比如長(zhǎng)鏈正構(gòu)烷烴容易發(fā)生自燃。低溫氧化活性的高低與燃料的結(jié)構(gòu)密切相關(guān)，這是由低溫氧化機(jī)理決定的。辛烷值是用來表征燃料低溫反應(yīng)活性的參數(shù)，與燃料分子結(jié)構(gòu)及低溫氧化機(jī)理息息相關(guān)。因此，在實(shí)際發(fā)動(dòng)機(jī)研究中，通常會(huì)加入辛烷值較大的燃料，比如乙醇作為添加劑，從而抑制自燃現(xiàn)象的發(fā)生。 柴油機(jī)是壓燃非預(yù)混燃燒。當(dāng)空氣壓縮到著火溫度和壓力時(shí)噴入柴油燃料，燃料發(fā)生自燃，進(jìn)而驅(qū)動(dòng)活塞做功，因此，毫無疑問，化學(xué)反應(yīng)是控制自燃的關(guān)鍵因素。此外，柴油機(jī)的非預(yù)混燃燒模式會(huì)帶來燃料局部濃度過高，在極富燃條件下燃燒，會(huì)導(dǎo)致大量碳煙等污染物的生成。此外，柴油機(jī)燃燒溫度較高，高溫也會(huì)促使氮氧化物大量生成，因此，柴油機(jī)中對(duì)污染物的生成預(yù)測(cè)顯得至關(guān)重要，而發(fā)展準(zhǔn)確的碳煙和氮氧化物生成機(jī)理需要對(duì)柴油燃料開展燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究。新型的均質(zhì)壓燃發(fā)動(dòng)機(jī)結(jié)合了汽油機(jī)和柴油機(jī)的優(yōu)勢(shì)，即壓燃式預(yù)混燃燒，既保證了柴油機(jī)較高的工作效率，又可以達(dá)到汽油機(jī)中低排放的要求。這種新型發(fā)動(dòng)機(jī)的著火時(shí)刻受化學(xué)反應(yīng)控制，燃料的低溫機(jī)理是預(yù)測(cè)著火時(shí)刻的關(guān)鍵因素，因此，燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)在新型發(fā)動(dòng)機(jī)著火中也扮演舉足輕重的角色。 在航空發(fā)動(dòng)機(jī)研究中，點(diǎn)火和污染物的排放同樣受到廣泛關(guān)注。燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究可以為實(shí)際計(jì)算流體力學(xué)模擬提供準(zhǔn)確的反應(yīng)機(jī)理，從而用于點(diǎn)火和污染物生成的預(yù)測(cè)。此外，對(duì)于超燃沖壓發(fā)動(dòng)機(jī)，利用吸熱型碳?xì)淙剂显跓崃呀膺^程中吸熱的特性來降低關(guān)鍵部件溫度，實(shí)現(xiàn)主動(dòng)冷卻的效果[13]。吸熱型碳?xì)淙剂系臒崃呀膺^程是由燃料的熱解機(jī)理控制的，包括單分子分解、異構(gòu)反應(yīng)及雙分子的氫提取反應(yīng)等，其研究能夠幫助預(yù)測(cè)熱解產(chǎn)物并理解熱解過程，在主動(dòng)冷卻技術(shù)中發(fā)揮重要作用。 除此之外，燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)在新型燃燒技術(shù)，如等離子體輔助燃燒、催化輔助燃燒、富氧燃燒、廢氣再循環(huán)等方向也有重要的應(yīng)用，可以用于揭示燃燒新技術(shù)的化學(xué)本質(zhì)，并對(duì)燃燒特性進(jìn)行預(yù)測(cè)和控制。 1.2 燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究簡(jiǎn)史 盡管對(duì)燃燒的利用由來已久，人類對(duì)燃燒的認(rèn)識(shí)卻經(jīng)歷了非常漫長(zhǎng)的歷程。*早可溯源至西周初年(約公元前11世紀(jì))的“五行說”，“火”元素被認(rèn)為可以與其他元素之間發(fā)生相互轉(zhuǎn)化的關(guān)系。公元前6世紀(jì)古希臘開始形成“四元素說”，人們認(rèn)為火是宇宙核心組成元素之一，具有干和熱兩大屬性。然而，在遠(yuǎn)古時(shí)期，人們并未認(rèn)識(shí)到燃燒現(xiàn)象的復(fù)雜性及其中蘊(yùn)含的物理和化學(xué)過程，只是簡(jiǎn)單地將火認(rèn)為是構(gòu)成物質(zhì)的基本要素，將其作為一個(gè)整體來看待。 隨著文藝復(fù)興后科學(xué)的蓬勃發(fā)展，人類開始了對(duì)燃燒的科學(xué)認(rèn)識(shí)，逐漸形成了對(duì)燃燒中化學(xué)現(xiàn)象和理論進(jìn)行研究的燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。燃素說由貝歇爾和斯塔爾等提出，認(rèn)為火是由無數(shù)被稱為燃素的微粒構(gòu)成，物質(zhì)燃燒時(shí)燃素彌散到空間里就令人感覺到熱，同時(shí)物質(zhì)的質(zhì)量也因燃素的彌散而變輕。物質(zhì)富含燃素便是可燃物，反之則為不可燃物。燃素說不能解釋燃素的本質(zhì)是什么，在解釋一些物質(zhì)燃燒后質(zhì)量增加、空氣體積減小的問題時(shí)也遇到嚴(yán)重挑戰(zhàn)。1774年，普里斯特利發(fā)現(xiàn)氧氣，卻錯(cuò)誤地認(rèn)為氧氣是“脫燃素空氣”，認(rèn)為其能夠助燃。同年，拉瓦錫制備出了氧氣，并利用實(shí)驗(yàn)證明這種物質(zhì)在空氣中的比例為1/5，將其命名為氧氣(原意為酸之源)，他正確地認(rèn)識(shí)到一些物質(zhì)燃燒時(shí)質(zhì)量的增加是由于結(jié)合了大量的氧元素，同時(shí)反應(yīng)物的質(zhì)量等于產(chǎn)物的質(zhì)量，從而正式建立了燃燒的氧化說及質(zhì)量守恒定律[14]。氧化說的建立終結(jié)了燃素說，也開啟了燃燒科學(xué)和現(xiàn)代化學(xué)的新篇章。燃素說雖然被*終證偽了，但它的誕生反映了科學(xué)家為探索未知世界所作出的不懈努力。1848～1861年，法拉第做了著名的“蠟燭中的化學(xué)史”系列講座[15]，是科學(xué)史上*為著名的燃燒科學(xué)講座之一，其中包含大量對(duì)燃燒學(xué)的深入思考，包括燃燒過程中燃料的碳元素和氫元素的轉(zhuǎn)化，以及燃燒產(chǎn)物的生成等。可以看到，從早期開始燃燒科學(xué)就已經(jīng)與現(xiàn)代化學(xué)密不可分，二者相互促進(jìn)，共同發(fā)展。 進(jìn)入20世紀(jì)以來，燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的研究走上快車道。20世紀(jì)20年代，蘇聯(lián)科學(xué)家謝苗諾夫[16]和英國(guó)科學(xué)家欣謝爾伍德[17]分別在氫氧反應(yīng)中發(fā)現(xiàn)了鏈?zhǔn)椒磻?yīng)的存在，并利用鏈?zhǔn)椒磻?yīng)理論解釋了氫氣的爆炸極限，他們因此理論獲得了1956年諾貝爾化學(xué)獎(jiǎng)。20世紀(jì)40年代，諾里什和波特提出了超快化學(xué)反應(yīng)和碳?xì)淙剂先紵碚揫18]，獲得了1967年諾貝爾化學(xué)獎(jiǎng)。20世紀(jì)40年代末到50年代，澤爾多維奇提出了熱力型氮氧化物生成機(jī)理[19]，弗蘭克-卡門涅茨基建立了熱自燃理論[20]，劉易斯和馮？埃爾貝建立了煤氣燃燒與瓦斯爆炸理論[21， 22]。上述理論的建立，為燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究奠定了理論基礎(chǔ)。 從20世紀(jì)60年代開始，隨著計(jì)算機(jī)技術(shù)的進(jìn)步，計(jì)算機(jī)輔助的燃燒數(shù)值模擬也得到了快速的發(fā)展。研究者開始利用計(jì)算機(jī)對(duì)燃燒反應(yīng)過程進(jìn)行數(shù)值求解，構(gòu)建燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型。從70年代開始，研究者引入剛性方程求解器，用于解決燃燒反應(yīng)數(shù)值模擬中出現(xiàn)的剛性問題。在過去數(shù)十年內(nèi)，用于燃燒研究的光譜診斷、質(zhì)譜診斷等實(shí)驗(yàn)方法有著長(zhǎng)足的進(jìn)步。在光譜診斷方面，包括激光誘導(dǎo)熒光(laser induced fluorescence，LIF)、可調(diào)諧二極管激光吸收光譜(tunable diode laser absorption spectroscopy，TDLAS)、相干反斯托克斯拉曼光譜(coherent anti-Stokes Raman spectroscopy，CARS)等一系列光譜方法得以應(yīng)用，可以對(duì)燃燒中的自由基及小分子進(jìn)行時(shí)間和空間分辨的測(cè)量。在質(zhì)譜診斷方面，將分子束取樣質(zhì)譜(molecular beam mass spectrometry，MBMS)技術(shù)結(jié)合同步輻射真空紫外(vacuum ultraviolet，VUV)光電離技術(shù)[23]，可以對(duì)燃燒中復(fù)雜的中間產(chǎn)物進(jìn)行在線分析，特別是對(duì)活潑中間產(chǎn)物(自由基[24-26]、烯醇[27]、過氧化物[28])的探測(cè)，為人們認(rèn)識(shí)燃燒、理解燃燒提供了直接的信息，也為燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型的發(fā)展提供了豐富的驗(yàn)證數(shù)據(jù)。在理論計(jì)算方面，得益于計(jì)算機(jī)科學(xué)和量子化學(xué)計(jì)算方法的發(fā)展，當(dāng)前已能夠?qū)θ紵磻?yīng)開展高精度的量子化學(xué)計(jì)算。此外，反應(yīng)速率理論的發(fā)展也在不斷提高速率常數(shù)計(jì)算的精度[29]。同時(shí)，隨著人們對(duì)燃燒過程中化學(xué)反應(yīng)認(rèn)識(shí)的深入，燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型從*初的總包模型逐步發(fā)展為詳細(xì)模型，模型規(guī)模逐漸增大，包含的化學(xué)信息越來越全面，可驗(yàn)證的工況范圍越來越寬廣。從研究體系來看，從早期*簡(jiǎn)單的氫氣、一氧化碳、甲烷模型，逐步發(fā)展到復(fù)雜運(yùn)輸燃料的多組分模型燃料機(jī)理；從只有碳?xì)湓氐奶細(xì)淙剂夏Ｐ停l(fā)展到含氧的生物燃料、含氮的含能燃料等模型，實(shí)現(xiàn)了從簡(jiǎn)單的單組分到復(fù)雜的多組分燃料燃燒特性的預(yù)測(cè)[12]。 1.3 燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)主要研究方法 燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的研究對(duì)象既有宏觀的燃燒現(xiàn)象，也有微觀的反應(yīng)過程，還有對(duì)燃燒反應(yīng)體系的數(shù)值模擬，其研究方法分為實(shí)驗(yàn)、理論和模型三個(gè)方面。下面將給出燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究方法的概覽，具體的介紹見后續(xù)章節(jié)。 燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的實(shí)驗(yàn)方法主要是測(cè)量基元反應(yīng)的速率常數(shù)和獲得用于模型驗(yàn)證的基礎(chǔ)燃燒實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。 在基元反應(yīng)速率常數(shù)測(cè)量方面，得益于多種診斷方法與多種實(shí)驗(yàn)裝置的結(jié)合，通過實(shí)驗(yàn)的手段可以探測(cè)特定反應(yīng)中的重要中間產(chǎn)物，從而為提出和驗(yàn)證基元反應(yīng)路徑提供強(qiáng)有力的證據(jù)和指導(dǎo)。此外，通過實(shí)驗(yàn)手段可以獲得反應(yīng)物和產(chǎn)物隨時(shí)間變化的關(guān)系，將此與模型分析相結(jié)合可以得到實(shí)驗(yàn)條件下的基元反應(yīng)速率常數(shù)。在為模型發(fā)展提供驗(yàn)證數(shù)據(jù)方面，各種基礎(chǔ)燃燒實(shí)驗(yàn)裝置為燃燒動(dòng)力學(xué)模型發(fā)展提供了不同溫區(qū)、不同壓力、不同反應(yīng)氛圍以及不同邊界條件的廣泛驗(yàn)證，這些裝置主要包括：射流攪拌反應(yīng)器、激波管、流動(dòng)反應(yīng)器、快速壓縮機(jī)、燃燒彈、層流預(yù)混火焰、對(duì)

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