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浮選配位化學原理 版權信息
- ISBN：9787030679246
- 條形碼：9787030679246 ; 978-7-03-067924-6
- 裝幀：一般膠版紙
- 冊數：暫無
- 重量：暫無
- 所屬分類：>>
浮選配位化學原理 內容簡介
礦物浮選是一個復雜的界面作用過程，浮選體系中的礦物晶體、藥劑以及浮選介質水分子等都具有顯著的配位特征，浮選藥劑與礦物表面半約束態金屬離子的作用是一個典型的配位化學作用。《浮選配位化學原理》介紹浮選藥劑與礦物表面作用的配位化學原理，包括礦物表面配位的空間幾何原理、藥劑與礦物表面金屬離子的配位作用模型、晶體場穩定化能對藥劑吸附穩定性的影響及軌道對稱性匹配與藥劑選擇性的關系等。
浮選配位化學原理 目錄
目錄
前言
第1章 配位化學理論 1
1.1 從化合價到配位化學 1
1.2 價鍵理論 4
1.2.1 軌道雜化類型與空間結構 5
1.2.2 外軌型和內軌型配合物 8
1.2.3 價鍵理論的不足 9
1.3 晶體場理論 10
1.3.1 晶體場理論的思想 10
1.3.2 d軌道能級分裂 11
1.3.3 電子的高自旋與低自旋排布 15
1.3.4 姜-泰勒效應和結構畸變 17
1.3.5 晶體場穩定化能 19
1.3.6 晶體場理論的應用 20
1.3.7 晶體場理論的改進 23
1.4 配合物的分子軌道理論 24
1.4.1 分子軌道理論 24
1.4.2 正八面體場配合物的分子軌道 25
1.4.3 正四面體場配合物的分子軌道 29
1.4.4 分子軌道與配位場理論 31
第2章 礦物浮選體系的配位特征 33
2.1 礦物晶體的配位特征 33
2.1.1 礦物配位結構 33
2.1.2 礦物晶體中的d軌道分裂 37
2.1.3 礦物晶格能與晶體場穩定化能的關系 39
2.1.4 礦物晶體鍵長與d電子排布關系 42
2.1.5 晶體場穩定化能對金屬離子在礦物晶體中占位的影響 44
2.1.6 礦物晶體中的姜-泰勒效應 49
2.2 浮選介質水分子的配位作用 50
2.3 浮選藥劑的配位性質 51
2.3.1 捕收劑的配位能力 51
2.3.2 抑制劑的配位能力 55
2.4 藥劑與金屬離子的配位作用 56
2.5 反饋π鍵 61
2.6 軟硬酸堿作用 62
2.7 浮選藥劑與礦物作用的配位模型 64
參考文獻 66
第3章 礦物表面配位的空間幾何原理 67
3.1 配位作用空間幾何基礎 67
3.1.1 軌道雜化的空間結構 67
3.1.2 晶體原子的緊密堆積 69
3.2 *大配位數的幾何原理 72
3.2.1 三配位緊密堆積結構 72
3.2.2 四配位緊密堆積結構 73
3.2.3 六配位緊密堆積結構 74
3.2.4 八配位緊密堆積結構 75
3.3 金屬離子配位數與空間結構關系 77
3.4 四配位化合物的空間結構選擇 82
3.5 氧化礦表面硫化作用的空間位阻效應 85
3.5.1 赤鐵礦表面五配位鐵 85
3.5.2 菱鋅礦表面五配位鋅 87
3.5.3 孔雀石表面四配位銅 89
3.5.4 白鉛礦表面五配位鉛 91
3.6 空間結構對金屬離子價態和軌道雜化的影響 92
3.7 捕收劑分子與三配位表面作用的空間位阻效應 95
3.7.1 黃藥與閃鋅礦表面作用 95
3.7.2 黃銅礦表面與Z-200分子的作用 98
3.8 礦物表面與藥劑分子的空間結構匹配關系 100
參考文獻 102
第4章 浮選藥劑與礦物表面金屬離子的配位作用 104
4.1 配位結構對軌道性質的影響 104
4.2 配體場強度對礦物表面金屬離子與黃藥作用的影響 105
4.2.1 黃藥與黃鐵礦和赤鐵礦作用差異：強場配體和弱場配體 105
4.2.2 黃藥與氧化礦作用：弱場中π電子對 109
4.3 配體場結構對硫鐵礦可浮性的影響 111
4.4 雜質對閃鋅礦可浮性的影響 113
4.4.1 雜質性質的影響 113
4.4.2 鐵含量的影響 115
4.4.3 d10軌道反應活性 117
4.5 硫化銅礦電子結構與可浮性 119
4.6 過渡金屬離子對黃鐵礦表面吸附性能的影響 122
4.7 抑制劑的配位作用 123
4.7.1 羥基鈣的空π軌道 123
4.7.2 氰化物的強場配位作用 127
4.7.3 含氧硫酸鹽中的大π鍵 129
4.7.4 硫氫根離子抑制作用 130
4.8 電子云擴展效應與共價鍵 133
4.8.1 電子云擴展效應 133
4.8.2 配體結構和性質對電子云擴展效應的影響 135
4.8.3 自旋態對電子云擴展效應的影響 136
參考文獻 138
第5章 晶體場穩定化能對浮選藥劑作用的影響 140
5.1 晶體場穩定化能 140
5.1.1 電子成對能的影響 140
5.1.2 晶體場結構對穩定化能的影響 144
5.2 晶體場穩定化能對硫鐵礦氧化的影響 149
5.3 晶體場穩定化能對硫化礦抑制行為的影響 152
5.3.1 礦物浮選臨界pH值 152
5.3.2 石灰對硫鐵礦的抑制 155
5.4 捕收劑吸附對金屬離子自旋狀態的影響 159
5.5 晶體場穩定化能對金屬離子氧化的影響 162
5.5.1 晶體場穩定化能對金屬離子穩定性的影響 162
5.5.2 氰化物對黃鐵礦氧化的影響 163
5.5.3 pH值對黃鐵礦表面氧化的影響 164
參考文獻 165
第6章 藥劑分子與礦物表面軌道的對稱性匹配作用 166
6.1 分子軌道 166
6.1.1 原子軌道 166
6.1.2 軌道的反應活性 167
6.1.3 σ軌道和π軌道 170
6.2 前線軌道理論 171
6.3 軌道對稱性匹配與黑藥的選擇性 173
6.4 氰化物與黃鐵礦和方鉛礦的軌道對稱性匹配 177
6.5 Z-200的選擇性與前線軌道作用 179
6.6 雜質原子對閃鋅礦表面軌道的影響 183
參考文獻 186
附表 187
附表1 常見元素的外層電子結構和原子半徑 187
附表2 范德瓦耳斯半徑 188
附表3 離子半徑 189
附表4 離子極化率 190
附表5 不同分子結構中N、P、S、As原子的極化率 191
附表6 采用摩爾折射率獲得的部分陰離子極化率 191
附表7 常見浮選藥劑的摩爾折射率和極化率 192
前言
第1章 配位化學理論 1
1.1 從化合價到配位化學 1
1.2 價鍵理論 4
1.2.1 軌道雜化類型與空間結構 5
1.2.2 外軌型和內軌型配合物 8
1.2.3 價鍵理論的不足 9
1.3 晶體場理論 10
1.3.1 晶體場理論的思想 10
1.3.2 d軌道能級分裂 11
1.3.3 電子的高自旋與低自旋排布 15
1.3.4 姜-泰勒效應和結構畸變 17
1.3.5 晶體場穩定化能 19
1.3.6 晶體場理論的應用 20
1.3.7 晶體場理論的改進 23
1.4 配合物的分子軌道理論 24
1.4.1 分子軌道理論 24
1.4.2 正八面體場配合物的分子軌道 25
1.4.3 正四面體場配合物的分子軌道 29
1.4.4 分子軌道與配位場理論 31
第2章 礦物浮選體系的配位特征 33
2.1 礦物晶體的配位特征 33
2.1.1 礦物配位結構 33
2.1.2 礦物晶體中的d軌道分裂 37
2.1.3 礦物晶格能與晶體場穩定化能的關系 39
2.1.4 礦物晶體鍵長與d電子排布關系 42
2.1.5 晶體場穩定化能對金屬離子在礦物晶體中占位的影響 44
2.1.6 礦物晶體中的姜-泰勒效應 49
2.2 浮選介質水分子的配位作用 50
2.3 浮選藥劑的配位性質 51
2.3.1 捕收劑的配位能力 51
2.3.2 抑制劑的配位能力 55
2.4 藥劑與金屬離子的配位作用 56
2.5 反饋π鍵 61
2.6 軟硬酸堿作用 62
2.7 浮選藥劑與礦物作用的配位模型 64
參考文獻 66
第3章 礦物表面配位的空間幾何原理 67
3.1 配位作用空間幾何基礎 67
3.1.1 軌道雜化的空間結構 67
3.1.2 晶體原子的緊密堆積 69
3.2 *大配位數的幾何原理 72
3.2.1 三配位緊密堆積結構 72
3.2.2 四配位緊密堆積結構 73
3.2.3 六配位緊密堆積結構 74
3.2.4 八配位緊密堆積結構 75
3.3 金屬離子配位數與空間結構關系 77
3.4 四配位化合物的空間結構選擇 82
3.5 氧化礦表面硫化作用的空間位阻效應 85
3.5.1 赤鐵礦表面五配位鐵 85
3.5.2 菱鋅礦表面五配位鋅 87
3.5.3 孔雀石表面四配位銅 89
3.5.4 白鉛礦表面五配位鉛 91
3.6 空間結構對金屬離子價態和軌道雜化的影響 92
3.7 捕收劑分子與三配位表面作用的空間位阻效應 95
3.7.1 黃藥與閃鋅礦表面作用 95
3.7.2 黃銅礦表面與Z-200分子的作用 98
3.8 礦物表面與藥劑分子的空間結構匹配關系 100
參考文獻 102
第4章 浮選藥劑與礦物表面金屬離子的配位作用 104
4.1 配位結構對軌道性質的影響 104
4.2 配體場強度對礦物表面金屬離子與黃藥作用的影響 105
4.2.1 黃藥與黃鐵礦和赤鐵礦作用差異：強場配體和弱場配體 105
4.2.2 黃藥與氧化礦作用：弱場中π電子對 109
4.3 配體場結構對硫鐵礦可浮性的影響 111
4.4 雜質對閃鋅礦可浮性的影響 113
4.4.1 雜質性質的影響 113
4.4.2 鐵含量的影響 115
4.4.3 d10軌道反應活性 117
4.5 硫化銅礦電子結構與可浮性 119
4.6 過渡金屬離子對黃鐵礦表面吸附性能的影響 122
4.7 抑制劑的配位作用 123
4.7.1 羥基鈣的空π軌道 123
4.7.2 氰化物的強場配位作用 127
4.7.3 含氧硫酸鹽中的大π鍵 129
4.7.4 硫氫根離子抑制作用 130
4.8 電子云擴展效應與共價鍵 133
4.8.1 電子云擴展效應 133
4.8.2 配體結構和性質對電子云擴展效應的影響 135
4.8.3 自旋態對電子云擴展效應的影響 136
參考文獻 138
第5章 晶體場穩定化能對浮選藥劑作用的影響 140
5.1 晶體場穩定化能 140
5.1.1 電子成對能的影響 140
5.1.2 晶體場結構對穩定化能的影響 144
5.2 晶體場穩定化能對硫鐵礦氧化的影響 149
5.3 晶體場穩定化能對硫化礦抑制行為的影響 152
5.3.1 礦物浮選臨界pH值 152
5.3.2 石灰對硫鐵礦的抑制 155
5.4 捕收劑吸附對金屬離子自旋狀態的影響 159
5.5 晶體場穩定化能對金屬離子氧化的影響 162
5.5.1 晶體場穩定化能對金屬離子穩定性的影響 162
5.5.2 氰化物對黃鐵礦氧化的影響 163
5.5.3 pH值對黃鐵礦表面氧化的影響 164
參考文獻 165
第6章 藥劑分子與礦物表面軌道的對稱性匹配作用 166
6.1 分子軌道 166
6.1.1 原子軌道 166
6.1.2 軌道的反應活性 167
6.1.3 σ軌道和π軌道 170
6.2 前線軌道理論 171
6.3 軌道對稱性匹配與黑藥的選擇性 173
6.4 氰化物與黃鐵礦和方鉛礦的軌道對稱性匹配 177
6.5 Z-200的選擇性與前線軌道作用 179
6.6 雜質原子對閃鋅礦表面軌道的影響 183
參考文獻 186
附表 187
附表1 常見元素的外層電子結構和原子半徑 187
附表2 范德瓦耳斯半徑 188
附表3 離子半徑 189
附表4 離子極化率 190
附表5 不同分子結構中N、P、S、As原子的極化率 191
附表6 采用摩爾折射率獲得的部分陰離子極化率 191
附表7 常見浮選藥劑的摩爾折射率和極化率 192
展開全部
浮選配位化學原理 節選
第1章 配位化學理論介紹 1.1 從化合價到配位化學 從古代的煉金術開始，人類就不斷探索物質的組成及規律；到了19世紀初，人們已經知道許多無機化合物和少數有機化合物，通過對已有化學物質不斷探索，逐漸形成了化合價理論。1803年，道爾頓(Dalton)提出簡單原子結合成復雜原子時有一個簡單的整數比關系。例如，1個原子A與1個原子B會形成1個AB復雜原子，1個原子A與2個原子B會形成AB2復雜原子，反應前后原子總數不變。1839年，杜馬斯(Dumas)在采用氯置換乙酸中的氫來制備三氯乙酸時，發現置換后有機化合物的類型不變，于是提出有機化合物的類型理論(theory of type)，把有機化合物分成類氫型、類氯化氫型和類氨型等。1852年，弗蘭克蘭(Frankland)在研究金屬有機化合物時，發現原子的親和力總是為相同數目的結合原子所滿足，于是提出了化合力(combining power)概念。1857年，凱庫勒(Kekule)提出了原子親和力的概念，認為某一元素的原子與另一元素的原子相結合時的數目由組成原子的基數(basicity numbers)或親和力數(affinity numbers)來決定。1858年，凱庫勒發表了著名論文“化合物的組成和變化以及碳的化學本質”，確立了1個碳原子等價于4個氫原子，即1個碳原子*多可同時與4個氫原子結合，奠定了原子價理論的基礎。1865年，霍夫曼(Hofmann)在《現代化學導論》中提出化合價的*初始概念：“quantivalence”，認為元素有1、2、3等不同的量價。1867年，凱庫勒使用了“valenz”這個詞，得到了歐洲各國的普遍承認和應用，我國早年將其譯成原子價，現代化學文獻中多譯為化合價。 凱庫勒認為元素的化合價是元素的基本性質，與其原子量一樣是不變的，因此凱庫勒的化合價理論有時也稱為恒價理論。以氫作為標準，一個原子與氫化合所需要的原子個數，就是該原子化合價，如F、Cl、Na、K等為一價，O、S、Ca、Ba等為二價，N、P、B、Al為三價，C、Si為四價。化合物中的原子按等價結合，金屬化合價為正，非金屬為負。在這一理論中，H、Cl只能是一價，O、S只能是二價，N、P只能是三價，那么對于H2、Cl2和NH4Cl這些分子則無法解釋。1891年，維爾納(Werner)在其大學任職資格論文“論親和力和化合價理論”中，就向凱庫勒的恒價學說提出挑戰，認為凱庫勒的“親和力是產生于原子中心的吸引力，對原子球的各部分具有相同的作用”是不完全正確的。維爾納認為元素的化合價依賴于單質原子所形成的化合物的性質，即化合價是可變的。在形成分子的過程中，元素的親和力不可能完全用盡，還存在不飽和親和力或剩余親和力。*終，科學的化合價理論是在對原子結構有了較深入的了解后，由科賽爾(Kossel)和路易斯(Lewis)于1916年提出化合價的電子理論(electronic theory of valence)，將原子核外電子排布與化合價聯系起來，才真正建立起來。 化合價的電子理論認為原子外層軌道失去或得到一定的電子數，可以形成更加穩定的惰性氣體電子結構。例如，氧原子的外層軌道為2s22p4，p軌道可以獲得2個電子，形成2s22p6的8電子穩定結構，因此氧的化合價為–2；而氯原子的外層軌道為2s22p5，p軌道還可以獲得1個電子，氯的化合價為–1。金屬離子可以失去多個電子，形成多種價態。例如，鐵的外層電子結構為3d64s2，外層軌道4s上失去2個電子，形成+2價的鐵；3d軌道上的6個電子還可以再失去1個電子，形成d5的半滿穩定結構，因此鐵還可以形成+3價。表1-1給出了常見元素的化合價。 表1-1 常見元素的化合價 根據化合物元素的化合價代數和為零規則，可以寫出不同元素相互作用后形成化合物的分子式，如HCl、H2O、NaCl、Na2S、Fe2O3、SiO2等。然而化合價理論仍存在局限性，例如無法解釋H2、O2等的組成，在這些分子中原子化合價為零，但仍可以形成穩定的化合物。用量子力學處理H2，解決了兩個氫原子之間化學鍵的本質問題，如圖1-1所示。將對H2的處理結果推廣到其他分子中，形成了以量子力學為基礎的共價鍵理論，即兩個電子所在的原子軌道相互重疊，體系能量降低，形成化學鍵。 圖1-1 兩個氫原子接近時的能量變化曲線 離子鍵和共價鍵以外層價電子的作用為主，能夠解釋大部分常見化合反應，但無法解釋絡合物的分子結構和作用。1704年，普魯士(柏林)染料廠一位名叫迪斯巴赫的工匠用獸皮、獸血和碳酸鈉在鐵鍋中熬煮，制得一種藍色染料KFe[Fe(CN)6]。1798年，法國化學家制得一種完全不同于鈷的新型化合物CoCl36NH3。按照常規的化合價理論，該化合物中有鈷離子和氨分子存在，應該可以檢測到鈷和氨。然而發現CoCl36NH3加熱至150℃也無NH3放出，加入酸后，沒有銨鹽生成，加入堿后，也不沉淀出Co(OH)3，顯然該物質不同于傳統的化合物。為了解釋該化合物的結構，眾多學者提出了多種模型都未能成功。19世紀50年代，結構有機化學的創始人凱庫勒，根據他的恒價學說，將金屬氨化合物看成分子化合物，并認為分子化合物不如原子化合物穩定。但是，一些金屬氨絡鹽具有較強的耐熱能力和抗化學試劑能力，分子化合物理論根本無法解釋絡合物的結構和性質。1869年，瑞典化學家勃朗斯特蘭(Blomstrand)提出金屬氨化合物中NH3分子能形成氨鏈結構的設想，并得到丹麥化學家約根森(Jorgensen)的支持。按照氨鏈結構理論，金屬氨化合物CoCl36NH3的結構式如下所示： 氨鏈理論可以解釋金屬氨化合物不能電離出三價鈷和氨分子的實驗現象，但無法解釋另一種鈷氨化合物CoCl34NH3有紫色和綠色兩種異構體的現象。金屬氨化合物的科學結構直到1893年才真正解決，維爾納擺脫原子化合價理論的束縛，創造性地提出了配位數的新概念。他假設存在兩種化合價，即可電離的化合價(主價)和不可電離的化合價(副價)；處于一定氧化態的金屬都具有特定的主價數，同時也具有必須得到滿足的副價數，即配位數；主價數由陰離子滿足，副價數由陰離子或含配位原子的中性分子滿足；副價圍繞中心原子在空間取向，形成特定的空間結構。維爾納理論認為配位體與中心原子結合形成絡合離子，在溶液中以單獨的形式存在。根據這一思想，CoCl36NH3結構為 在大量實驗數據面前，1899年Jorgensen徹底放棄氨鏈理論，接受維爾納的配位理論。由于在配位化學領域的杰出貢獻，維爾納于1913年獲得諾貝爾化學獎。值得一提的是，維爾納原來專攻有機化學，并不擅長無機化學。維爾納就曾將新理論的誕生歸功于他強烈的獨立意識、不迷信和盲從權威以及對真理的渴求。維爾納的觀點顛覆了經典化合價和結構理論，維爾納提出配位理論之初，三價鈷的八面體構型還只是一個未經證實的假設，直到1911年維爾納的學生King成功將[Co(en)2NH3Cl]X2拆分出它們的光學對映，才確認了Co3+的八面體構型。 1923年，路易斯(Lewis)提出酸堿電子理論，提出了電子對(堿)和空軌道(酸)的概念；西奇維克(Sidgwick)將該思想應用到配合物，提出配位-共價鍵的概念。鮑林(Pauling)等于20世紀30年代提出配合物的價鍵理論(VBT)，解釋了配合物的空間結構問題。1929年，物理學家貝特(Bethe)提出了晶體場理論(CFT)，對過渡金屬配合物的顏色問題進行了合理解釋。后來考慮配體的性質，逐漸形成了配位場理論(LFT)以及分子軌道理論(MOT)。價鍵理論、晶體場理論和分子軌道理論構成了現代配位化學理論體系，并獲得廣泛應用。 配位化學在化學中具有重要的地位和深遠影響，徐光憲認為：“配位化學處于現代化學的中心地位，是無機化學和有機化學的橋梁，與生命科學、材料科學、環境科學等一級學科都緊密聯系和交叉滲透，是均相和固體表面催化科學的基礎，在分析化學、分離化學和環境科學中有廣泛應用”。在礦物加工學科中，配位化學是連接浮選藥劑(分子)與礦物(晶體)之間的橋梁。只有深入了解浮選藥劑分子與礦物表面金屬離子的配位作用，才可能對礦物浮選中的各種現象作出正確和深刻的認識。 1.2 價 鍵 理 論 價鍵理論(valence bond theory，VBT)是鮑林(Pauling)等在20世紀30年代提出并逐步發展起來的一種處理方法，又稱電子配對法。其理論基礎包括路易斯(Lewis)的酸堿電子理論、西奇維克(Sidgwick)的配位-共價鍵概念以及鮑林的雜化軌道理論等。 根據鮑林的理論，配合物中心原子和配體之間的化學鍵有兩種：電價配鍵和共價配鍵，對應的配合物為電價配合物和共價配合物。電價配合物的中心金屬離子和配體之間通過離子-離子或離子-偶極子靜電作用結合；共價配合物的中心原子以空軌道接受配體提供的孤對電子形成配位共價鍵。為了增強成鍵能力，中心原子所提供的空軌道首先進行雜化，形成能量相同、具有一定空間伸展方向的雜化軌道，然后中心原子的雜化軌道與配位原子的孤對電子軌道在鍵軸方向重疊成鍵。雜化軌道的組合方式決定了配合物的配位數和空間構型等，例如，sp雜化為直線形、sp2雜化為平面三角形、sp3雜化為四面體、dsp2雜化為平面正方形、dsp3雜化為三角雙錐、d2sp3雜化為八面體等。 1.2.1 軌道雜化類型與空間結構 1.軌道的空間伸展方向 原子軌道表示電子在空間出現的概率，軌道在空間上的伸展形狀代表電子的不同分布狀態。從圖1-2可見，s軌道呈球形對稱，每個方向的伸展程度一樣；而p軌道呈啞鈴形，有三個方向，分別沿著x、y、z軸伸展，即px、py、pz；同一亞層中的各個p軌道形狀相同、半徑相同、能量相同，稱為簡并軌道，即px=py=pz。 圖1-2 s軌道和p軌道的形狀和伸展方向 原子軌道從第三層開始有d軌道，d軌道呈花瓣形，如圖1-3所示，其中三個軌道分別沿著x軸和y軸、y軸和z軸以及x軸和z軸之間伸展，即dxy、dyz、dxz軌道，剩下的兩個軌道一個在xy平面上(dx2–y2)，另一個在z軸上(dz2)。原子軌道從第四層開始有f軌道出現，f軌道有7個方向，形狀比較復雜，在此不再介紹，感興趣的讀者可以閱讀相關文獻。 圖1-3 d軌道的形狀和伸展方向 2.軌道雜化 中心離子為了提供合適的空軌道給配體，能量相近的外層軌道進行雜化，形成雜化軌道。表1-2是不同配位數與軌道雜化的關系。 表1-2 中心離子雜化軌道的類型、配位數與空間結構
浮選配位化學原理 作者簡介
陳建華，中南大學礦物加工專業畢業，廣西大學教授、博士生導師。主要研究方向為浮選理論與藥劑分子設計。致力于浮選密度泛函理論研究；提出浮選藥劑與礦物表面作用的配位化學理論；開發出多種高效浮選藥劑，實現了復雜多金屬資源的高效清潔回收。在國內外學術期刊上發表論文300多篇，出版學術專著9部，授權國家發明20多項，靠前發明6項。
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