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柴油車尾氣凈化催化技術 版權信息
- ISBN：9787030688323
- 條形碼：9787030688323 ; 978-7-03-068832-3
- 裝幀：一般膠版紙
- 冊數：暫無
- 重量：暫無
- 所屬分類：>>
柴油車尾氣凈化催化技術 本書特色
本書對從事柴油車尾氣凈化催化劑研發、排放管理的研究人員具有一 定的參考價值，也可供高校化學、化工、環境保護等相關專業的本科生、 研究生閱讀和使用。
柴油車尾氣凈化催化技術 內容簡介
本書系統介紹柴油車尾氣污染物排放特征、尾氣凈化催化材料(包括復合氧化物和分子篩)的研究現狀和發展；柴油車尾氣凈化催化劑(包括柴油車氧化催化劑、柴油車顆粒捕集器、選擇性催化還原氮氧化物催化劑和氨氧化催化劑)技術及其進展；隨著排放法規的發展匹配技術及后處理系統的發展，同時結合排放法規和應用實際介紹后處理系統的匹配應用案例，柴油車后處理系統集成與應用發展趨勢。
柴油車尾氣凈化催化技術 目錄
目錄
前言
第1章 柴油車尾氣排放特點及排放控制技術 1
1.1 我國柴油車發展現狀 1
1.2 柴油車尾氣污染物的形成機理與危害 1
1.2.1 一氧化碳 1
1.2.2 碳氫化合物 2
1.2.3 氮氧化物 3
1.2.4 顆粒物 3
1.3 柴油車尾氣排放機內凈化技術 4
1.4 柴油車尾氣排放機外凈化技術 6
1.5 柴油車尾氣凈化催化技術 6
1.5.1 柴油車尾氣凈化氧化型催化劑 6
1.5.2 柴油車尾氣凈化顆粒捕集器 7
1.5.3 柴油車尾氣凈化NOx控制技術 8
1.5.4 柴油車尾氣凈化氨氧化技術 9
1.6 柴油車尾氣凈化催化劑的評價 9
1.6.1 柴油車尾氣凈化催化劑實驗室評價 9
1.6.2 柴油車尾氣凈化催化劑臺架及整車評價 10
參考文獻 10
第2章 柴油車尾氣凈化氧化型催化劑 11
2.1 催化氧化原理 11
2.2 氧化型催化劑的催化材料 14
2.2.1 鈰基稀土材料 15
2.2.2 耐高溫高比表面積材料 18
2.2.3 分子篩 20
2.3 氧化型催化劑的發展現狀 20
2.3.1 氧化型催化劑的組成 20
2.3.2 氧化型催化劑的種類 21
2.3.3 氧化型催化劑的制備技術 24
2.3.4 氧化型催化劑的發展 26
2.4 氧化型催化劑的發展展望 27
參考文獻 30
第3章 柴油車顆粒捕集器 37
3.1 顆粒捕集器過濾機理 37
3.2 顆粒捕集器的組成 38
3.2.1 過濾材料 38
3.2.2 過濾再生技術 40
3.3 CDPF催化劑的發展現狀 43
3.3.1 貴金屬催化劑 44
3.3.2 鈰基復合氧化物催化劑 45
3.3.3 堿金屬催化劑 47
3.3.4 非化學計量比氧化物催化劑 48
3.3.5 三維有序大孔復合氧化物催化劑 49
3.4 CDPF的發展展望 51
參考文獻 51
第4章 選擇性催化還原NOx催化劑 56
4.1 選擇性催化還原技術概述 56
4.2 NOx儲存還原凈化技術 57
4.2.1 LNT應用概況 57
4.2.2 LNT過程簡介 58
4.2.3 LNT反應機理 59
4.2.4 LNT催化劑 60
4.2.5 LNT催化劑的失活 61
4.3 碳氫選擇性催化還原NOx技術 63
4.3.1 HC-SCR技術簡介 63
4.3.2 HC-SCR催化劑種類 64
4.3.3 HC-SCR反應 64
4.4 氨/尿素選擇性催化還原NOx技術 64
4.4.1 柴油機NH3-SCR系統組成 64
4.4.2 釩基NH3-SCR催化劑 68
4.4.3 分子篩NH3-SCR催化劑 73
4.4.4 非釩基復合金屬氧化物NH3-SCR催化劑 91
4.5 柴油機NH3-SCR催化劑的發展展望 95
參考文獻 95
第5章 氨氧化催化劑 106
5.1 氨氧化技術原理 106
5.1.1 氨氣的危害 106
5.1.2 氨氣泄漏 106
5.1.3 氨氧化反應 107
5.2 氨氧化催化劑的種類 108
5.2.1 貴金屬催化劑 108
5.2.2 分子篩催化劑 109
5.2.3 過渡金屬氧化物催化劑 110
5.2.4 雙功能催化劑 111
5.3 氨氧化過程的反應機理 113
5.3.1 NH機理 113
5.3.2 HNO機理 114
5.3.3 N2H4機理 114
5.3.4 i-SCR機理 115
5.4 氨氧化催化劑的發展展望 116
參考文獻 117
第6章 柴油車（機）尾氣凈化催化劑系統集成與應用 121
6.1 柴油車后處理系統技術路線 121
6.2 柴油發動機臺架及整車測試方法 122
6.2.1 柴油車臺架及整車試驗規則 122
6.2.2 發動機臺架非標準循環 129
6.2.3 整車車載法試驗 129
6.3 整車（發動機）應用案例 130
6.3.1 輕型柴油車整車應用 130
6.3.2 重型柴油車整車應用 135
6.4 催化轉化器的失效原因及解決方案 138
6.4.1 高溫失活 138
6.4.2 化學中毒 138
6.4.3 沉積失活 139
6.4.4 與發動機不匹配 139
6.4.5 機械失活 139
6.4.6 催化轉化器失效解決方案 139
參考文獻 139
前言
第1章 柴油車尾氣排放特點及排放控制技術 1
1.1 我國柴油車發展現狀 1
1.2 柴油車尾氣污染物的形成機理與危害 1
1.2.1 一氧化碳 1
1.2.2 碳氫化合物 2
1.2.3 氮氧化物 3
1.2.4 顆粒物 3
1.3 柴油車尾氣排放機內凈化技術 4
1.4 柴油車尾氣排放機外凈化技術 6
1.5 柴油車尾氣凈化催化技術 6
1.5.1 柴油車尾氣凈化氧化型催化劑 6
1.5.2 柴油車尾氣凈化顆粒捕集器 7
1.5.3 柴油車尾氣凈化NOx控制技術 8
1.5.4 柴油車尾氣凈化氨氧化技術 9
1.6 柴油車尾氣凈化催化劑的評價 9
1.6.1 柴油車尾氣凈化催化劑實驗室評價 9
1.6.2 柴油車尾氣凈化催化劑臺架及整車評價 10
參考文獻 10
第2章 柴油車尾氣凈化氧化型催化劑 11
2.1 催化氧化原理 11
2.2 氧化型催化劑的催化材料 14
2.2.1 鈰基稀土材料 15
2.2.2 耐高溫高比表面積材料 18
2.2.3 分子篩 20
2.3 氧化型催化劑的發展現狀 20
2.3.1 氧化型催化劑的組成 20
2.3.2 氧化型催化劑的種類 21
2.3.3 氧化型催化劑的制備技術 24
2.3.4 氧化型催化劑的發展 26
2.4 氧化型催化劑的發展展望 27
參考文獻 30
第3章 柴油車顆粒捕集器 37
3.1 顆粒捕集器過濾機理 37
3.2 顆粒捕集器的組成 38
3.2.1 過濾材料 38
3.2.2 過濾再生技術 40
3.3 CDPF催化劑的發展現狀 43
3.3.1 貴金屬催化劑 44
3.3.2 鈰基復合氧化物催化劑 45
3.3.3 堿金屬催化劑 47
3.3.4 非化學計量比氧化物催化劑 48
3.3.5 三維有序大孔復合氧化物催化劑 49
3.4 CDPF的發展展望 51
參考文獻 51
第4章 選擇性催化還原NOx催化劑 56
4.1 選擇性催化還原技術概述 56
4.2 NOx儲存還原凈化技術 57
4.2.1 LNT應用概況 57
4.2.2 LNT過程簡介 58
4.2.3 LNT反應機理 59
4.2.4 LNT催化劑 60
4.2.5 LNT催化劑的失活 61
4.3 碳氫選擇性催化還原NOx技術 63
4.3.1 HC-SCR技術簡介 63
4.3.2 HC-SCR催化劑種類 64
4.3.3 HC-SCR反應 64
4.4 氨/尿素選擇性催化還原NOx技術 64
4.4.1 柴油機NH3-SCR系統組成 64
4.4.2 釩基NH3-SCR催化劑 68
4.4.3 分子篩NH3-SCR催化劑 73
4.4.4 非釩基復合金屬氧化物NH3-SCR催化劑 91
4.5 柴油機NH3-SCR催化劑的發展展望 95
參考文獻 95
第5章 氨氧化催化劑 106
5.1 氨氧化技術原理 106
5.1.1 氨氣的危害 106
5.1.2 氨氣泄漏 106
5.1.3 氨氧化反應 107
5.2 氨氧化催化劑的種類 108
5.2.1 貴金屬催化劑 108
5.2.2 分子篩催化劑 109
5.2.3 過渡金屬氧化物催化劑 110
5.2.4 雙功能催化劑 111
5.3 氨氧化過程的反應機理 113
5.3.1 NH機理 113
5.3.2 HNO機理 114
5.3.3 N2H4機理 114
5.3.4 i-SCR機理 115
5.4 氨氧化催化劑的發展展望 116
參考文獻 117
第6章 柴油車（機）尾氣凈化催化劑系統集成與應用 121
6.1 柴油車后處理系統技術路線 121
6.2 柴油發動機臺架及整車測試方法 122
6.2.1 柴油車臺架及整車試驗規則 122
6.2.2 發動機臺架非標準循環 129
6.2.3 整車車載法試驗 129
6.3 整車（發動機）應用案例 130
6.3.1 輕型柴油車整車應用 130
6.3.2 重型柴油車整車應用 135
6.4 催化轉化器的失效原因及解決方案 138
6.4.1 高溫失活 138
6.4.2 化學中毒 138
6.4.3 沉積失活 139
6.4.4 與發動機不匹配 139
6.4.5 機械失活 139
6.4.6 催化轉化器失效解決方案 139
參考文獻 139
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柴油車尾氣凈化催化技術 節選
第1章 柴油車尾氣排放特點及排放控制技術 1.1 我國柴油車發展現狀 在我國，柴油車主要用于載重貨車、部分大型客車、公交車和輕型車。據生態環境部發布的《中國移動源環境管理年報（2019）》，雖然我國柴油車在汽車中的保有量占比從2012年的16.1%降低至2018年的9.1%，但其保有量從2012年的1742.3萬輛增加至2018年的1956.7萬輛。 在我國，柴油車一直被認為是汽車尾氣污染物排放的主要來源。柴油車排放的NOx接近汽車排放總量的70%，PM排放超過90%。相對歐盟汽車市場，我國柴油轎車上市時間晚、車型種類少。雖然絕大部分商用車和SUV（運動型多用途車）使用了柴油發動機，但由于政府的“禁柴油車令”及我國柴油品質較差等因素，我國柴油轎車的發展受到嚴重制約，市場發展緩慢，柴油轎車占比極低。 但隨著柴油發動機技術的不斷發展，加之其動力和效率等優勢，可以滿足包括油耗低、CO2排放量少和污染物排放低等未來環保需求，若采用自動啟/停系統、小型化發動機、低油耗輪胎、小型輕量化和低空氣阻力等技術，柴油發動機技術將獲得進一步提升。因此，隨著排放標準的不斷升級和節能減排壓力的增大，新型柴油機尾氣排放控制技術將會得到廣泛應用，柴油車的燃料消費量和CO2排放量將會大幅降低，柴油車的優勢將會得到進一步發揮，其市場份額也將會逐步擴大到其相應的比例。 1.2 柴油車尾氣污染物的形成機理與危害 柴油車尾氣污染物主要是碳氫化合物、一氧化碳、氮氧化物和顆粒物。污染物排放主要有三個來源：尾氣管排出的廢氣，包括約56%的HC和絕大部分NOx、PM；曲軸箱竄氣，約占24%的HC及少量其他污染物；燃油系統油氣蒸發，使約20%的HC從供油系統蒸發散入大氣。發動機內排放的污染物主要受燃料與空氣混合的質量及混合比、發動機供油參數及運轉參數的影響。污染物的形成機理及危害如下。 1.2.1 一氧化碳 CO是烴燃料燃燒的中間產物，主要是在局部缺氧或低溫條件下，由于烴不能完全燃燒而產生，混在內燃機廢氣中排出。當汽車負重過大、慢速行駛時或空擋運轉時，燃料不能充分燃燒，廢氣中CO含量會明顯增加。柴油機是壓燃方式，雖然過量空氣系數（實際供給燃料燃燒的空氣量與理論空氣量的比值，Φ）在大多數工況下為1.5～3，但是柴油機分層燃燒會形成局部過濃區，燃料與空氣混合不均勻，從而出現Φ小于1的濃混合氣，CO的排放量隨Φ減少而增加，這是由于缺氧而導致不完全燃燒，生成中間產物CO。 CO是一種化學反應能力低的無色無味的窒息性有毒氣體，對空氣的相對密度為0.9670，溶解度很小。CO由呼吸道進入人體的血液后，會和血液里的血紅蛋白（Hb）結合，形成碳氧血紅蛋白，導致攜氧能力下降，使人體出現不良反應。例如，聽力會因為耳內的耳蝸神經細胞缺氧而受損害等，吸入過量的CO會使人發生氣急、嘴唇發紫、呼吸困難，甚至死亡。 1.2.2 碳氫化合物 柴油機的燃燒是活塞壓縮空氣到達活塞轉動至*高位置時的上止點附近，由噴油嘴向高壓空氣中噴射高壓燃油，屬于擴散燃燒。其混合氣濃度梯度較大，噴霧核心的Φ接近0，而燃燒室周邊區域的Φ趨近于∞，基本上只有燃料的不完全燃燒時會導致缸內生成碳氫化合物。同時，其燃燒方式使燃油的熱解作用明顯，導致尾氣排放物種中未燃或部分氧化的碳氫化合物種類十分復雜。其表現為沸點高、碳氫化合物分子量變化范圍大。此外，混合氣過稀或混合不均勻，使其部分不能在充足的氧氣氣氛下進行完全燃燒。 碳氫化合物是柴油不完全燃燒的產物，同時發動機換、掃氣會排出一部分碳氫化合物。汽車尾氣中的碳氫化合物來自三種排放源，即內燃機廢氣排放、曲軸箱的泄漏、燃料系統的蒸發。汽車尾氣中還含有多環芳烴，雖然含量很低，但由于多環芳烴包含多種致癌物質（如苯并[a]芘）而引起人們的關注。 同時，HC和NOx在大氣環境中受太陽光紫外線強烈照射后，產生一種復雜的光化學反應，生成一種新的污染物——光化學煙霧。光化學煙霧中包含臭氧和過氧乙酰硝酸酯（PAN）。植物受到臭氧的損害，開始時表皮褪色，呈蠟質狀，經過一段時間后色素發生變化，葉片上出現紅褐色斑點。PAN使葉子背面呈銀灰色或古銅色，影響植物的生長，降低植物對病蟲害的抵抗力。1952年12月倫敦發生的光化學煙霧事件，4天中死亡人數較常年同期多約4000人，45歲以上的死亡*多，約為平時的3倍；1歲以下的約為平時的2倍。事件發生的一周中，因支氣管炎、冠心病、肺結核和心臟衰弱而死亡的分別為事件前一周同類死亡人數的9.3倍、2.4倍、5.5倍和2.8倍。 1.2.3 氮氧化物 氮氧化物主要包括NO和NO2。空氣在氣缸內參與燃燒時，在高溫條件下氧氣和氮氣發生反應生成NO。在氣缸內的高溫條件下主要生成NO，當排氣進入大氣，NO又被氧化為NO2。缸內溫度較高、混合氣濃度接近理論空燃比的條件下，NO的生成按下面的鏈反應機理進行： NO的生成過程主要涉及O 、N 、H 、 OH四種自由基。而破壞氧氣分子雙鍵和氮氣分子的三鍵需要較高的活化能，只有高溫條件下才能促使該反應盡快進行，其反應較緩慢。所以反應物滯留時間越長，生成的NO越多[1， 2]。 NOx是在內燃機氣缸內生成的，其排放量取決于燃燒溫度、時間和空燃比等因素。空燃比一定時，燃燒溫度隨進氣溫度升高而升高，引起局部反應溫度上升，導致NOx濃度增加。而循環供油量增加，空氣量基本不變，即空燃比減小，單位體積內混合氣燃燒放出的熱量增加，引起缸內溫度上升，NOx濃度增加。從燃燒過程看，排放的NOx中95%以上可能是NO，其余的是NO2。人受NO毒害的事例尚未發現，但NO2是一種紅棕色呼吸道刺激性氣體，氣味閾值約為空氣質量的1.5倍，對人體影響甚大。NOx會通過人體呼吸道及肺部進入血液，形成的亞硝酸鹽與血紅蛋白結合，使之變為高鐵血紅蛋白，無法傳輸氧。由于其在水中溶解度低，不易被上呼吸道吸收而深入下呼吸道和肺部，引發支氣管炎、肺水腫等疾病。人體在NO濃度為9.4mg/m3的空氣中暴露10min，即可造成呼吸系統失調。另外，NOx還易導致酸雨形成。 1.2.4 顆粒物 柴油機排煙包括白煙、藍煙和碳煙（soot）。白煙和藍煙存在微粒直徑大小差異而對光線的反射不同，兩者都是燃油微粒。其主要產生原因是混合氣的著火條件不好[2]。柴油在高溫缺氧條件下裂解生成碳煙。柴油噴射到氣缸中的高溫高壓空氣中，輕質烴很快蒸發氣化并經過復雜的變化析出較小的碳粒，重質烴在高溫缺氧的環境下直接脫氫碳化析出較大的碳粒。燃油輕質烴分子在高溫缺氧的條件下會發生部分氧化和熱裂解，導致各種不飽和烴生成，再不斷脫氫形成原子態碳粒子，逐漸聚合成以碳煙為核心的碳核。氣相烴在碳核表面不斷凝聚，同時碳核互相碰撞而發生凝聚，使碳核持續增大，生成粒徑為20～30nm的碳煙顆粒，然后聚集形成粒徑在1μm以下的球狀多孔性聚合物。 柴油內燃機中過量空氣系數（Φ）低于0.6的混合氣，在1500K以上燃燒后必定會產生碳煙，而且在1600～1700K溫度時生成的碳煙*多。碳煙燃燒需要經歷生成和氧化兩個步驟。燃燒初期，活塞轉動至*高位置時的上止點附近會有大量的碳煙生成，其中大部分會在后續燃燒過程被氧化掉。燃氣膨脹會使缸內局部溫度降低，導致部分碳煙排放。但是加速碳煙氧化的措施會使氮氧化物排放增加。 PM組分較復雜，是氣相的烴類及其他物種在晶核表面凝聚導致的，包括烴類及醇酮類可溶性有機物和不溶性有機物。其中可溶性有機物是不完全燃燒的燃料和潤滑油，約占總顆粒物的30%。不溶性有機物的主要成分是碳煙，約占總顆粒物的70%。柴油在高溫和局部缺氧條件下，發生部分氧化和熱裂解，生成各種不飽和的烴類，然后脫氫、聚合成以碳為主的碳煙晶核。晶核發生相互碰撞而聚集，微粒變大，生成鏈狀或團絮狀的聚集物，即PM。當前顆粒物可分為兩大類：粒徑不超過2.5μm的PM2.5和粒徑在10μm以下的可吸入顆粒物PM10。粒徑在10μm以下的微粒沉降速度慢，易存在于大氣中，其污染波及區域大。同時，PM2.5與可見光波長相近，有較強的散射作用，引起大氣能見度降低，導致霧霾。粒徑在2.5μm以下的微粒，會被人體吸入，在體內沉積，引發呼吸系統疾病，增加心臟病、肺癌的風險。此外，碳核上附著的硫化物及碳氫化合物也對人體有較大損害。 1.3 柴油車尾氣排放機內凈化技術 由于柴油黏度系數大、揮發性能差，故主要依靠噴油器在高壓下將柴油噴入氣缸分散成細小油滴。這些油滴在氣缸內高溫高壓的條件下，經加熱、蒸發、擴散、混合和焰前反應等一系列過程后進行燃燒。但由于每次噴射的持續時間較長，當缸內開始燃燒時噴射過程尚未結束，因此，混合氣形成過程與燃燒過程部分重疊，即邊混合邊燃燒，被稱為擴散燃燒。柴油機擴散燃燒產生污染物的根本原因在于柴油與空氣混合不均勻。柴油機全負荷運轉時的平均空燃比（即空氣與燃料的質量比）λ一般均高于1.3，正常負荷下的λ一般高于2.0。若柴油與空氣達到理想混合的話，在如此高的λ下是不可能生成碳煙和高含量NOx的。但實際上柴油機正常運行時，柴油與空氣混合不均勻導致氣缸中多處局部缺氧，從而生成大量碳煙；同時，氣缸中還存在多處λ= 1.0～1.2的高NOx生成區域。因此，柴油車的機內排放控制主要圍繞改善柴油與空氣的混合而進行，盡量減少易生成NOx區域（λ= 1.0～1.2）和易生成碳煙區域（λ＜0.6）的出現。還需要同時降低HC的排放量，這是因為除氣態HC本身的危害之外，液態/重質HC也是構成柴油車尾氣一次顆粒物的一部分。 由于柴油車的空燃比大于汽油車，與汽油車相比，其CO和HC的排放量要低得多，其NOx排放量與汽油車在同一數量級，此外，顆粒物（PM）的排放量要遠高于汽油車。雖然柴油車與汽油車的NOx排放量相近，但由于柴油車尾氣中CO和HC的排放量低，不能將尾氣中的NOx完全還原。因此，柴油車的排放控制重點在于NOx、PM和重質HC（即可溶性有機物，SOF）。表1-1對比了國Ⅴ標準的柴油車與汽油車尾氣污染物原始排放。 表1-1 國Ⅴ標準柴油車與汽油車尾氣污染物原始排放對比 柴油車的燃燒過程要比汽油車復雜很多，其可用于控制污染物排放的燃燒特性參數也遠比汽油車復雜得多，因此，機內控制柴油車尾氣污染物排放的核心問題是尋求一種兼顧排放、熱效率等各種性能的理想放熱規律。為達到此目的，研究理想的噴油規律、混合氣運動規律及與之匹配的燃燒方式均是必需的。然而降低柴油車NOx排放和PM排放之間通常是矛盾的，一般有利于降低NOx排放的技術都會使PM排放增加，而減少PM排放的技術又可能增加NOx排放。因此，針對柴油車尾氣污染物排放控制技術，一直在尋求低NOx排放和低PM排放之間的平衡，以期獲得*低的NOx和PM排放值。表1-2列出了降低柴油車NOx和PM排放的相關機內凈化技術措施。 表1-2 降低柴油車NOx和PM排放的機內凈化技術措施 需要注意的是，上述每種技術或措施降低某種污染物排放的效果有限，過度使用則會導致另一種污染物排放量增加或者動力性、經濟性降低，因而在實際應用中通常同時使用幾種技術或措施，以期達到*佳的機內凈化污染物的效果，同時兼具動力性和經濟性。 1.4 柴油車尾氣排放機外凈化技術 上述多種機內凈化技術結合應用于柴油機上，可以顯著降低柴油車尾氣污染物的原始排放。但由于機內凈化技術對NOx和PM的凈化效果之間存在平衡（trade-off）關系，因此，單純依靠機內凈化技術已無法滿足日益嚴格的排放標準的要求，必須發展柴油機尾氣的機外凈化技術。柴油車尾氣凈化氧化型催化劑（diesel oxidation catalyst，DOC）、柴油車顆粒捕集器（或過濾器）（diesel particulate filter，DPF）、選擇性催化還原（selective catalytic reduction，
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